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一天兩篇頂刊！黃維團(tuán)隊連發(fā)JACS和Angew.

來源：時間：2023-12-11 10:09:08 瀏覽：1305次

1.J. Am. Chem. Soc.：RDRP大分子工程化多功能室溫磷光聚合物

第一作者：Ruoqing Zhao

通訊作者：黃維院士、王振華副教授、王學(xué)文教授

通訊單位：西北工業(yè)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c10673

研究背景

雖然科研人員對室溫磷光聚合物的研究越來越深入，但合成具有明確大分子結(jié)構(gòu)和多種功能的室溫磷光聚合物還是一個挑戰(zhàn)。基于此，西北工業(yè)大學(xué)黃維院士團(tuán)隊報道了可逆失活自由基聚合科研提供了一種具有可控異質(zhì)性的梯度共聚物（gradient copolymer, GCP）結(jié)構(gòu)，其結(jié)合了剛性段和柔性段。將GCP自組裝成多相納米結(jié)構(gòu)，具有可調(diào)的拉伸性、優(yōu)異的RTP性能和內(nèi)在的可修復(fù)性，不會影響拉伸下的發(fā)光。斷裂伸長率為5.0% ~ 221.7%，楊氏模量為0.5 ~ 225.0 MPa，力學(xué)性能可以根據(jù)需要調(diào)整。

文章要點

1、作為概念驗證，可逆失活自由基聚合（RDRP）被用于設(shè)計嵌入RTP發(fā)色團(tuán)的梯度聚合物結(jié)構(gòu)，作為具有拉伸性和可愈合性的多功能RTP聚合物的鏈端基團(tuán)，其中梯度共聚物由剛性聚丙烯酸（PAA）段和軟質(zhì)聚丙烯酸正丁酯[P(n-BA)]段組成。由于剛性段和柔性段之間的共價鍵，該體系自組裝成多相納米結(jié)構(gòu)。

2、作者認(rèn)為剛性微結(jié)構(gòu)域不僅起到物理交聯(lián)的作用，還提供了一個剛性環(huán)境來抑制三重態(tài)激子的非輻射躍遷，產(chǎn)生長壽命的磷光，而柔性微結(jié)構(gòu)域通過展開柔性鏈來確保可拉伸性。該設(shè)計不僅提供了具有可愈合性和RTP性能的可拉伸聚合物，而且還可以在拉伸后不影響光發(fā)射的情況下可擴(kuò)展合成可打印的多功能RTP聚合物。

圖文展示

圖1.多功能RTP聚合物設(shè)計示意圖

圖2.分子設(shè)計和結(jié)構(gòu)表征

圖3. GCP薄膜的結(jié)構(gòu)與性能

圖4. GCP薄膜的理論計算

圖5.可拉伸GCP薄膜用于靜態(tài)-動態(tài)防偽

2.Angew. Chem. Int. Ed.：mf-pClNC助力可充電ZABs！

第一作者：Xueting Feng、Guanzhen Chen

通訊作者：黃維院士、韓云虎教授

通訊單位：西北工業(yè)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316314

研究背景

可充電鋅-空氣電池（ZABs）具有安全、零污染、高能量密度和低成本等優(yōu)點，被認(rèn)為是最有前途的新一代儲能轉(zhuǎn)換技術(shù)之一。在傳統(tǒng)液態(tài)ZABs基礎(chǔ)上開發(fā)的柔性準(zhǔn)固態(tài)ZABs具有安全性高、制備方便等優(yōu)點，為便攜式、可穿戴、柔性電子器件提供能源保障。然而，由于空氣正極氧反應(yīng)的動力學(xué)過程緩慢，限制了ZABs的實際效率、放電功率和循環(huán)穩(wěn)定性，阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。因此，開發(fā)高效、易于制備的低成本氧反應(yīng)電催化劑對于可充電ZABs廣泛應(yīng)用至關(guān)重要。基于此，西北工業(yè)大學(xué)黃維院士團(tuán)隊報道了通過簡單的物理研磨和熱解將NaCl和ZIF-8混合，得到了摻雜Cl的無金屬多孔電催化劑（mf-pClNC）。

文章要點

1、測試發(fā)現(xiàn)，mf-pClNC電催化劑具有良好的氧還原反應(yīng)（ORR）活性（E_1/2=0.91 V）和在堿性電解質(zhì)中的高穩(wěn)定性，超過了大多數(shù)已報道的過渡金屬碳基電催化劑，與商業(yè)Pt/C電催化劑相當(dāng)。同時，mf-pClNC電催化劑在酸性電解質(zhì)中也表現(xiàn)出最先進(jìn)的ORR活性和穩(wěn)定性。

2、結(jié)合實驗和密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，較好的ORR活性很可能是由于引入Cl促進(jìn)了sp³雜化碳的增加，而sp³雜化碳和Cl共同修飾了N相鄰碳的電子結(jié)構(gòu)，作為活性位點，而NaCl熔鹽蝕刻為電子/質(zhì)子的輸運提供了豐富的途徑。此外，以mf-pClNC電催化劑為正極的液態(tài)可充電ZABs的峰值功率密度為276.88 mW cm^-2，表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。總之，以mf-pClNC電催化劑為正極構(gòu)建的柔性準(zhǔn)固態(tài)可充電ZABs在低溫、高溫和室溫下均表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。