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              鄭耿鋒&徐昕&況敏JACS.：Cu9Ga4高效催化CO2制C2！
              
                    
              
                        來源：
                        時間：2023-12-11 10:13:44
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              第一作者：Shuai Yan、Zheng Chen
              通訊作者：鄭耿鋒教授、徐昕教授、況敏研究員
              通訊單位：復旦大學、東華大學
              DOI：10.1021/jacs.3c10202.


              研究背景



              在銅（Cu）基催化劑上，二氧化碳（CO2）電化學轉化為多碳（C2）產物受到吸附CO（*CO）中間體的表面覆蓋和隨后的C-C偶聯的強烈影響。然而，*CO覆蓋范圍的增加會導致強烈的*CO排斥和C-C耦合效率的降低，導致CO2到C2的活性和選擇性差，特別是在安培級電解電流密度下。基于此，復旦大學鄭耿鋒教授和徐昕教授、東華大學況敏研究員等人開發了一種原子有序的金屬間Cu9Ga4催化劑，包含Cu(100)的方形結構單元，延長Cu-Cu距離，其中Cu原子由低*CO或*H結合親和力的惰性Ga原子間隔。與Cu(100)或(111)表面相比，方形的Cu排列可提高*CO的覆蓋范圍和更有效的C-C偶聯，而Ga原子可以減少*CO的排斥力并抑制HER副反應。


              文章要點



              1、作者開發了一種原子有序的金屬間Cu9Ga4催化劑，包含Cu(100)的方形結構單元，延長Cu-Cu距離，其中Cu原子由低*CO或*H結合親和力的惰性Ga原子間隔。方形的Cu排列可提高*CO的覆蓋范圍和更有效的C-C偶聯，而Ga原子可以減少*CO的排斥力，并抑制HER副反應。
              2、所制備的Cu9Ga4電催化劑具有優異的CO2到C2高轉換性能，峰值jC2為1207 mA cm-2，FEC2高達71%，甚至電解功率約200 W。本工作表明，合理設計和開發獨特的催化位點，以促進關鍵的形成和反應途徑，從而有利于CO2在工業相關性能上轉化為高附加值的化學品。


              圖文展示



               
              圖1.*CO對Cu和Cu9Ga4金屬間化合物的斥力示意圖
               圖2.結構特征
               圖3.電子的和精細的結構特征
               圖4.機理研究
               圖5.CO2電還原性能
                              
                
                
                
              
                    
              
                        
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                                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
                            
              
                            
              
                                
              
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