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              JACS新發表丨王璐&姚穎方等人太陽能甲醇合成的潤濕性工程!
              來源: 時間:2023-12-11 10:04:56 瀏覽:1547次

              第一作者:Zhe LuYangfan XuZeshu Zhang

              通訊作者:姚穎方、Geoffrey A. Ozin和王璐

              通訊單位:南京大學、加拿大多倫多大學和香港中文大學(深圳)

              DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07349.



              研究背景



              將含有綠色H2的二氧化碳(CO2)轉化為有價值的甲醇被認為是緩解大氣中CO2濃度和減少對化石燃料依賴的一種有效方法,但傳統的甲醇合成需要較高的反應溫度(約240 ℃)和壓力(約5 MPa)。通過光熱催化吸收太陽能有可能克服這一障礙,但是探索性能穩定的高效光熱催化劑仍然具有挑戰性。設想一種疏水催化劑表面將選擇性地排斥強極性的水和甲醇,而不是弱極性的CO產物,從而比CO更有利于甲醇反應。盡管在解吸產生的分子方面具有優勢,但其他機制上的優勢有待發現。因此,疏水表面能夠發揮其他作用來促進催化過程,將具有重要的科學意義和技術意義。基于此,香港中文大學(深圳)王璐和南京大學姚穎方等人報道了一種In2O3甲醇合成光催化劑,通過這種策略,修飾后的催化劑可以在很大范圍內調節甲醇的產率和選擇性,分別為1436 μmol gcat-1 h-1和61%。



              文章要點



              1、原位質譜分析的結果表明,在In2O3表面修飾烷基硅烷涂層,生成的極性分子不僅在動力學上促進了甲醇的合成,而且還提供了表面活性H,從而促進了后續的加氫反應。

              2、實驗結果表明這種潤濕性設計策略也可以應用于其他加氫催化劑,包括Fe2O3、CeO2、ZrO2和Co3O4。與CO相比,每一種都能使動力學速率和熱力學轉化向甲醇或CH4轉變。



              圖文展示



              圖1.疏水性In2O3催化劑的結構和元素表征

               圖2.疏水性In2O3催化劑的催化性能

               3.原位光譜

              圖4.機制研究

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