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                肖豐收等人JACS:無Ge分子篩,ITR含量超過95%!
                來源: 時間:2023-08-28 10:42:27 瀏覽:2262次

                第一作者:Ye Ma、Junyi Hu、Kai Fan

                通訊作者:肖豐收、Yanhang Ma、Qinming Wu

                通訊單位:浙江大學、上海理工大學、浙江大學

                DOI: 10.1021/jacs.3c04652


                01

                研究背景

                分子篩是由共角到4個四面體(T=Si、Al、P、Ge等)構成的晶體性微孔材料,具有均勻的微孔和分子尺寸的空腔。自從在分子篩合成過程中引入Ge以來,出現許多具有新結構,例如IM-12、ITQ-21和ITQ-34分子篩(ITR結構)等,并在許多催化反應中顯示出良好的性能。然而,在沒有Ge的情況下,合成相應的沸石結構還是一個挑戰。基于此,浙江大學肖豐收教授等人報道了通過修改經典的有機模板合成ITH分則,從而設計一個新的有機模板高兼容ITR分子篩輔助理論模擬,首次展示合成了無Ge的ITR結構包括純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料具有較高的結晶度,對應的ITR含量超過95%。


                02

                文章要點

                1、作者基于對ITH和ITR分子篩框架的相似和不同的研究,修改ITH分子篩的經典有機模板(HM),設計了相關的有機模板,即N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨。在理論模擬的幫助下,預先確定合適的有機模板,證明了N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨是合成ITR分子篩的有效方法。利用該方法,作者成功合成了純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料分別被記號為Si-COE-12、Al-COE-12和B-COE-12。

                2、其關鍵是分子篩結構與有機模板之間的良好相容性。同時,在過量氟化物條件下,分子篩產物中的ITR含量有所提高。所得的具有ITR結構的COE-12分子篩的含量在95%以上。更重要的是,Al-COE-12在MTP反應中表現出良好的催化壽命和丙烯選擇性。


                03

                圖文展示

                 

                圖1. ITH分子篩的結構模型和相應的HM和ITR分子篩的理想結構

                 

                圖2.理化表征


                圖3. Si-COE-12的電子顯微鏡研究

                 

                圖4. Si-COE-12的X射線衍射研究

                 

                圖5.在MTP反應中催化轉化率和產物選擇性研究

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                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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