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    創(chuàng)新設(shè)計(jì)！麥立強(qiáng)等人Nat. Commum.：電催化CO2RR，連續(xù)運(yùn)行超過120 h！
    來源： 時(shí)間：2023-08-28 10:38:41 瀏覽：2623次


     第一作者：Jiexin Zhu、Jiantao Li、Ruihu Lu、Ruohan Yu

    通訊作者：麥立強(qiáng)、戴黎明、王子運(yùn)、夏川

    通訊單位：武漢理工大學(xué)、澳大利亞新南威爾大學(xué)、新西蘭奧克蘭大學(xué)、電子科技大學(xué)

    DOI: 10.1038/s41467-023-40342-6


    01

    研究背景

    將CO2轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品受到科學(xué)界和工業(yè)界廣泛關(guān)注，其中利用鉍（Bi）催化劑電催化CO2轉(zhuǎn)化甲酸最有希望實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。然而，由于Bi催化劑經(jīng)常被含氧物質(zhì)毒害，使得在寬電壓范圍和工業(yè)電流密度下實(shí)現(xiàn)高甲酸產(chǎn)量還非常困難。由于在催化劑表面上發(fā)生催化反應(yīng)，因此表面改性可以顯著調(diào)節(jié)催化反應(yīng)的過程。基于此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授等人報(bào)道了一種硫化鉍（Bi3S2）-抗壞血酸雜化催化劑，在高電壓下同時(shí)提高甲酸的選擇性、活性和穩(wěn)定性。特別是在大于1.0 V的寬電位范圍和安培級(jí)電流密度下，甲酸的法拉第效率（FE）超過95%。在全固態(tài)反應(yīng)器系統(tǒng)中，該Bi催化劑在50 mA cm-2（200 mA 電池電流）下可以高效生產(chǎn)純甲酸超過120 h。 


    02

    文章要點(diǎn)

    1、通過引入親氧的抗壞血酸（VC）分子鈍化層來調(diào)控Bi催化劑的重構(gòu)過程，VC將羥基和Bi位點(diǎn)隔離，確保了高甲酸選擇性和可持續(xù)性。在VC修飾后，產(chǎn)生了更多有利于甲酸的活性位點(diǎn)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)在工業(yè)電流密度下高產(chǎn)量甲酸。

    2、原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）和衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸附光譜（ATR-SEIRAS）表明，羥基被VC捕獲并從缺陷的Bi位點(diǎn)分離出來。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，有缺陷的Bi位點(diǎn)對(duì)生成甲酸具有最佳的選擇性。

    3、此外，該Bi催化劑可穩(wěn)定、高效、高度選擇性生產(chǎn)甲酸超過120 h。該工作是開發(fā)先進(jìn)的CO2RR及其他電催化劑的突破，并強(qiáng)調(diào)了控制催化劑微環(huán)境的重要性，從而顯著提高催化劑的性能，增強(qiáng)活性，選擇性和使用壽命，促進(jìn)CO2轉(zhuǎn)化的工業(yè)化應(yīng)用。


    03

    圖文展示

     

    圖1.DFT計(jì)算

     

    圖2.材料合成與表征

     

    圖3. CO2電還原性能測(cè)試

     

    圖4.催化劑在CO2電還原后的結(jié)構(gòu)表征

     

    圖5.原位XAS和ATR-SEIRAS表征

     

    圖6.全固態(tài)CO2RR反應(yīng)器性能

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