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當機器學習來到材料與化學中時，會發生什么？

來源：測試GO 時間：2021-10-22 17:41:08 瀏覽：6323次

引言

未來，基礎科研領域的發展將構筑于數據與人工智能的基礎之上。對此，我們應該抓住AI時代的發展契機，積極構建基礎科研數據庫，高效利用人工智能技術，搶占技術創新高地，實現材料、化學、物理等基礎科研領域的大發展。

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2016年，谷歌AlphaGo的橫空出世，將世人的焦點吸引到了人工智能領域。短短兩年時間，人工智能技術在商業領域獲得了空前的成功。語音識別、圖像識別、無人駕駛、智慧金融等領域，無一不在影響著人們的生活。但不為大眾所關注的是，人工智能技術在科研領域也掀起了巨大的“波瀾”。

2018年7月，《Nature》期刊上發表的一篇題為“分子和材料研究用的機器學習”的文章，對人工智能技術在材料、化學中的作用進行了綜述。文章認為，計算化學/材料學的研究流程已經更迭至第三代。第一代是“結構-性能”計算，主要利用局部優化算法從結構預測出性能；第二代為“晶體結構預測”，主要利用全局優化算法從元素組成預測出結構與性能；第三代為“統計驅動的設計”，主要利用機器學習算法從物理、化學數據預測出元素組成、結構和性能。

同年，英國格拉斯哥大學研究人員采用機器學習算法，開發出可預測化學反應的有機化學合成機器人。在學習了100種（10%）化學反應后，該智能機器人能夠以80%的準確度預測出其他化學反應，并且還能夠預測出人類未知的新型化學反應。

事實上，材料、化學、物理等基礎科研領域的研究過程中都充滿了“大數據”，從設計、實驗、測試到證明等環節，科學家們都離不開數據的搜集、選擇和分析。機器學習（Machine Learning，ML）作為一門多領域交叉學科，涉及概率論、統計學、凸分析、算法復雜度理論等多門學科，擅長在海量數據中尋找隱藏的因果關系，可用于解決基礎科研中的種種問題，因此得到了科研工作者的廣泛關注。

那么，當機器學習來到材料與化學中時，到底會觸碰出什么樣的火花呢？

有鑒于此，筆者一覽國內外頂級期刊上近期涉及機器學習的相關研究，介紹解讀了其中部分有關材料及化學的最新研究成果，希望能帶領大家走進這個領域，并給相關科研工作者帶來一絲啟發。

最新研究成果

1、Science Advances：利用機器學習對不同納米多孔材料進行指紋識別以獲得最佳儲氫條件

隨著電動汽車的快速發展，氫燃料電池正凸顯出越來越重要的作用。市場上已經出現了部分氫燃料電池汽車，但這些汽車儲存的氫氣壓縮壓力高達700 bar，一旦發生交通事故極易造成氫氣泄漏甚至產生爆炸。研究表明，通過向汽車燃料箱加注吸附儲氫材料能夠有效解決以上問題。

截止目前，科學家們已經探索了多種類型的納米多孔材料（NPMs），包括沸石、碳基材料和金屬有機框架（MOFs）等用于吸附儲氫。高通量分子模擬一直是篩選納米多孔材料是否具有吸附特性的主要方法，即通過模擬來計算材料特性。為了降低高通量篩選過程的計算成本，機器學習算法逐漸開始被用于根據NPMs的結構信息預測吸附特性。

有鑒于此，美國明尼蘇達大學的Siepmann等^[1]報道了一種機器學習方法，用于在單個機器學習模型中預測不同NPMs的氣體吸附與溫度及壓力的函數關系。作者使用從沸石、金屬有機骨架和超交聯聚合物的高通量模擬中獲得的數據，開發了一種機器學習模型，該模型可以同時預測多種材料在不同的壓力和溫度范圍內的吸附載荷，并且能夠在給定的壓差下確定具有最高工作容量的最佳儲氫溫度。

此外，作者還利用機器學習為每個NPMs進行了指紋編碼，用于區分其吸附行為。最后，作者發現機器學習對陽離子交換沸石給出的預測最佳溫度和儲氫容量與實驗結果非常吻合。本文的方法和結果為儲氫材料的設計提供了新的指導方針，并進一步拓展了機器學習在高通量材料研發領域的可能性。

圖1 用于預測NPMs中氣體吸附荷載的機器學習模型

2、Nature：貝葉斯反應優化作為化學合成的工具

無論是在開發救生藥物中，還是在研制新材料時，優化合成反應對于化學研究都至關重要。但是，反應優化需要反復進行實驗，平衡眾多耦合變量之間的相互沖突，如反應底物、催化劑、試劑、添加劑、溶劑、濃度、溫度和反應器類型，并且經常涉及在成千上萬種可能的實驗條件中尋找最佳條件。

然而，由于時間、成本和材料的限制，在標準的優化反應中，化學研究人員只能評估這些條件的一小部分。有經驗的化學家也只能通過搜尋文獻中相似的化學反應并根據經驗、機理理解和經驗數據等進行簡單的推測，只能將最有影響力的反應參數進行實驗。貝葉斯優化作為一種基于迭代響應面的全局優化算法，在機器學習模型中表現出卓越的性能，目前在化學反應中已逐漸開始嶄露頭角，但關于其在合成化學中用于反應優化的應用和評估依然鮮有報道。

有鑒于此，普林斯頓大學Doyle等^[2]報道了貝葉斯反應優化框架和開放源代碼軟件工具的開發情況，該工具可讓化學家輕松的將最新的優化算法集成到他們的日常實驗中。作者收集了鈀催化直接芳基化反應的大型基準數據集，對反應優化中的人為決策進行了貝葉斯優化，并將貝葉斯優化應用于光延反應和脫氧氟化反應的優化工作中。

結果表明，貝葉斯優化在平均優化效率（實驗數量）和一致性（結果與初始可用數據的差異）方面均優于人類決策。這項工作表明，在日常實驗中采用貝葉斯優化方法，可以對實驗條件進行更明智及數據化的分析處理，從而促進功能化學品的有效合成。

圖2 貝葉斯優化機制

3、JACS：利用機器學習發現并優化制備銅催化劑所需的添加劑

通過電化學反應將CO₂還原成化學品是碳資源循環利用的重要方式。銅基催化劑可以將CO₂電化學還原得到一系列產物，包括C₁（CO，HCOOH，CH₄，CH₃OH）和C₂₊（C₂H₄，C₂H₆，C₂H₅OH，C₃H₇OH）。催化劑制備中的添加劑能調控CO₂還原的選擇性。通過機器學習進行有效的數據分析，可以加速發現和優化潛在的新催化劑。

有鑒于此，廈門大學汪騁教授課題組^[3]報道了在制備用于電化學CO₂還原（CO₂RR）的銅（Cu）催化劑過程中，利用機器學習發現和優化添加劑的過程。該過程包括三個迭代循環：“實驗測試——機器學習分析——預測和重新設計”。作者以銅鹽為原料，利用電化學沉積法制備銅催化劑，并且加入不同的金屬鹽和有機分子作為添加劑。經過三次反復的實驗測試、機器學習分析、預測和重新設計，確定了錫（Sn）鹽是獲得CO和HCOOH的重要添加劑，脂肪醇是促進C₂₊生成的重要添加劑。通過對不同添加劑制備催化劑表征發現，脂肪醇可能在電沉積過程中促進Cu₂O立方體的形成。

在實驗條件下，Cu₂O立方體被還原為金屬Cu，對C₂₊產物具有高選擇性，與文獻報道的氧化物衍生銅（OD-Cu）的性能一致。經過數次機器學習循環后，作者獲得了對CO、HCOOH和C₂₊產物具有選擇性的催化劑。

這一工作凸顯了機器學習通過從有限數量的實驗數據中有效提取信息來加速材料開發的潛力。雖然只研究了約300個不同催化劑，但機器學習對數據的高效分析幾乎復現了近年來銅基催化劑研究的所有主要結論，意義重大。

圖3 Cu基電催化劑的制備及三個迭代循環過程

4、ACS Catalysis：機器學習輔助催化劑優化

近年來，將CO₂作為C₁源應用于化工生產引起了學術界和工業界的廣泛關注。然而，將CO₂直接轉化為芳烴需要苛刻的反應條件，通常需要的溫度高于300℃。其中，利用CO₂和H₂作為甲基化劑是一種實現CO₂更高平衡轉化率的策略。但是關于使用CO₂/H₂作為甲基化劑進行C-甲基化的研究卻鮮有報道，因此迫切需要開發一種在溫和條件下將普通芳香族化合物進行甲基化的催化劑體系以有效地將其轉化為具有更高附加值的化學產品。

有鑒于此，日本北海道大學Toyao等^[4]報道了一種TiO₂負載Re（Re/TiO₂；Re=1 wt%）和H-β（SiO₂/Al₂O₃=40）的組合催化劑，利用CO₂和H₂作為甲基化劑，對芳香烴進行了催化甲基化反應。通過對間二甲苯進行催化甲基化反應，該催化劑組合物顯示出優異的合成甲基苯性能，從而使總甲基化產物的收率很高（以CO₂和間二甲苯為基礎計算，分別為10％和57％）。在作者設定的反應條件下，該催化劑在氣相中產生的副產物相對較少。同時，該催化劑在甲苯甲基化方面表現良好，對比其他研究的催化劑組合，對甲基化產物具有高收率和高選擇性。

此外，作者還使用了基于機器學習技術的數據來識別控制催化性能的重要輸入變量，從而優化用于甲基化反應的催化劑。對比使用常規方法優化的催化劑，通過機器學習進行優化，制備出來具有1.8 wt%Re負載量的改良Re/TiO₂催化劑，將其與沸石催化劑組合對CO₂/H₂的苯甲基化反應表現出最好的催化活性。

圖4 組合催化劑的結構示意圖

5、Angewan：機器學習在電池全尺度研究中的應用

以鋰電池為代表的儲能器件在當前能源系統中發揮著越來越重要的作用。發展高安全、高能量密度的電池體系是能源領域的共性問題，也是實現“碳中和”目標的重要技術手段。然而，電池體系復雜的界面結構與反應特征極大地限制了高比能電池體系的快速發展與應用，傳統“試錯”法也很難在短期內突破當前技術瓶頸。新興的機器學習方法可以建立基于數據驅動的新研究范式，已成為化學和材料學研究中的重要手段，為高比能電池研究提供了新的機遇。

有鑒于此，清華大學張強課題組^[5]從微觀、介觀和宏觀尺度全面總結了機器學習方法在電池研究中的應用和未來展望，強調了人類智慧在當前電池機器學習研究中的重要性。作者認為，機器學習在電池研究中的應用包括多個方面，借助機器學習方法開發高效、高精度的計算方法，可以實現更大尺度的分子模擬，探索電池中復雜的界面和非晶相結構、界面反應熱力學和動力學行為、界面離子輸運性質的微觀機制，從而深入理解電池中的微觀化學原理。同時，機器學習方法在分析大數據方面具有天然優勢，在建立電池材料的構效關系、分析實驗表征數據、監測電池狀態、預測電池壽命等方面具有極大的應用前景。

此外，由于電池設計開發中面臨著諸多工藝參數的優化，比如電解液配方設計、復合電極設計、充放電協議優化等，使用機器學習方法則可以實現高維空間的快速優化，極大的降低實驗成本和周期。結合機器學習、多尺度模擬和實驗方法，可以建立基于數據驅動的下一代電池研發方法，加速下一代高比能電池體系的實用化進程。這一研究范式同樣適用于其他功能材料的設計和器件的開發。

圖5 機器學習在電池全尺度研究中的應用

6、Energy Storage Materials：利用機器學習迅速準確預測鋰硫電池中，硫宿主與多硫化鋰的結合能

近年來，由于能源需求的增加，二次電池系統得到了廣泛的研究，如鋰離子電池、鋰硫電池、鋅離子電池、鈉離子電池等。在這些儲能系統中，鋰硫電池因其理論能量密度高而備受關注。然而，多硫化鋰（LiPS）的穿梭效應嚴重降低了電池的循環壽命，在充放電過程中，生成的Li₂S₄、Li₂S₆和Li₂S₈等可溶性多硫化物會遷移到鋰金屬負極上與之反應，造成不可逆的容量損失。

金屬氧化物、硫化物、磷化物和氮化物等可以有效錨定LiPS并抑制穿梭效應，從而提高電池循環穩定性。然而，目前仍然很難獲得在宿主材料的不同點位（例如頂部、橋、洞點位）對LiPS的結合能，因此必須進行重復且枯燥的實驗來探索各種宿主材料對穿梭效應的抑制能力。

隨著計算化學的迅速發展，第一性原理計算已被引入鋰硫電池領域，以預測宿主材料對LiPS的錨定強度。值得注意的是，在遷移和轉化過程中會出現不同構型的LiPS，因此有必要研究不同空間構型、隨機點位的結合能。

有鑒于此，上海交通大學李金金等提出了一種超快速和精確的機器學習方法，來預測吸附在具有任意構型和隨機點位的宿主材料上LiPS的結合能，該方法可以綜合評價這些宿主材料對鋰硫電池穿梭效應的抑制作用。作者提出的機器學習法與DFT法具有相同的預測精度，但比其快6個數量級。最重要的是，基于機器學習法，只需要1/7的數據集就可以顯示出很高的預測精度，而不是像從零訓練（FS）那樣需要數千甚至數萬個數據集。所提出的機器學習方法實現了對具有任意構型和活性點位的宿主材料的LiPS結合強度的準確和快速預測。這項工作為分子吸附在新興儲能材料及其電池系統領域的潛在應用打開了大門。

圖6 DFT和機器學習法吸附示意圖

參考文獻

[1] Yangzesheng Sun, Robert F. DeJaco, Zhao Li, et al. Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning. Sci. Adv. 2021, 7, 1126. DOI: 10.1126/sciadv.abg3983.

[2] Shields, B.J., Stevens, J., Li, J. et al. Bayesian reaction optimization as a tool for chemical synthesis. Nature 590, 89–96 (2021). DOI: 10.1038/s41586-021-03213-y.

[3] Ying Guo, Xinru He, Yuming Su, et al. Machine-Learning-Guided Discovery and Optimization of Additives in Preparing Cu Catalysts for CO₂ Reduction. Journal of the American Chemical Society 2021 143 (15), 5755-5762. DOI: 10.1021/jacs.1c00339.

[4] Kah Wei Ting, Haruka Kamakura, Sharmin S. Poly, et al. Catalytic Methylation of m-Xylene, Toluene, and Benzene Using CO₂ and H₂ over TiO₂-Supported Re and Zeolite Catalysts: Machine-Learning-Assisted Catalyst Optimization. ACS Catalysis 2021 11 (9), 5829-5838. DOI: 10.1021/acscatal.0c05661.

[5] Xiang Chen, Xinyan Liu, Xin Shen, et al. Applying Machine Learning in Rechargeable Batteries from Microscale to Macroscale. Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.202107369.

[6] Haikuo Zhang, Zhilong Wang , Jiahao Ren, et al. Ultra-fast and accurate binding energy prediction of shuttle effect-suppressive sulfur hosts for lithium-sulfur batteries using machine learning. Energy Storage Materials 35 (2021) 88–98. DOI: 10.1016/j.ensm.2020.11.009.

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