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“催”出人類的可持續未來—福州大學徐藝軍教授研究成果精選

來源：科學10分鐘時間：2020-12-01 15:50:05 瀏覽：5665次

作者簡介：

徐藝軍，福州大學物理化學博士生導師。2009年1月，作為閩江學者特聘教授引進到福州大學工作。2003-2006年，在英國Cardiff大學攻讀多相催化專業博士，師從于英國皇家科學院院士、J. Catal.副主編Graham J. Hutchings教授，2007-2009年，在德國馬普協會Fritz-Haber研究所Robert Schlog教授研究小組從事博士后研究工作。現任英國皇家化學學會會士（FRSC）、英國皇家化學學會期刊RSC Advances副主編、Nature出版集團專業期刊Scientific Reports編委、美國化學會期刊ACS Applied Nano Materials編輯顧問委員、英國皇家化學學會期刊Journal of Materials Chemistry A顧問委員等。

目前的研究興趣主要集中在（1）石墨烯基半導體雜化復合材料制備及其催化活性和機理研究（2）核殼結構雜化復合材料制備及其催化活性和機理研究（3）缺陷半導體材料制備及其催化活性和機理研究（4）一維半導體材料制備及其催化活性和機理研究（5）金屬粒子和團簇材料制備及其催化活性和機理研究。現已在國內外重要學術刊物上發表SCI研究論文100余篇, 論文的總引用次數達2000余次。

課題組網站：http://xugroup.fzu.edu.cn/

1. Catal. Today：頂端負載Ag及Au團簇修飾的ZnO納米棒陣列及其增強的光催化性能

隨著工業的快速發展，重金屬水污染正在逐漸破壞當地的生態環境，這在發展中國家尤為嚴重。因此，可控設計高效的半導體基光催化劑并將其用于污染治理就顯得尤為必要。其中，一維ZnO納米棒陣列在長軸方向上吸光性好，其較高的長度-半徑比促進了界面反應動力學過程的進行，縮短了電子-空穴的分離路徑。然而，ZnO本身的帶隙較寬，難以吸收紫外光，并且電荷載流子復合速度過快，這些限制了其進一步實際應用。

基于此，本文中作者通過光沉積和靜電自組織法在ZnO納米棒頂端附著了Ag，同時利用谷胱甘肽保護的Au團簇對納米棒進行修飾。在這一結構中，Ag納米顆粒是電子介質，Au團簇作為可見光光敏劑在復合光催化劑中產生額外的電荷載流子。實驗結果表明，ZnO-Ag-Au復合納米棒由于可以加快電荷的分離和輸運，因此表現出在水體系中對重金屬離子增強的光催化還原性能。這一研究為合理構筑一維復合光催化劑從而增強其對水中重金屬污染物的降解提供了可行的方案。

Catal. Today：頂端負載Ag及Au團簇修飾的ZnO納米棒陣列及其增強的光催化性能

文章信息：Tip-grafted Ag-ZnO nanorod arrays decorated with Au clusters for enhanced photocatalysis, Catal. Today, 2020, 340, 121-127.

2. Appl. Catal., B：分級NiCo2O4空心納米籠的光還原CO2性能及反應中的吸附和活性位工程

人類對于化石燃料的消耗及CO2的過度排放已經造成了包括全球變暖、冰川融化在內的環境問題。將CO2利用光催化反應轉化為太陽燃料可以同時緩解能源短缺和全球變暖，因此逐漸成為了全世界的研究熱點。通常的研究是將純CO2作為研究對象進行光還原，但是實際工業生產排放的廢氣中CO2所占比例較少，進一步地純化會造成能源消耗。此外，將這些含量不高的CO2直接轉化為目標產物，并且抑制其他競爭反應的進行還鮮有報道。

基于此，本文中作者分別構筑了同構的NiCo2O4 和MgCo2O4空心納米籠分級結構，并將其用于濃度較低CO2的光還原反應中。結果顯示，NiCo2O4空心納米籠的表觀量子產率為1.56%，對CO的選擇性為89%，超過了大部分應用于純CO2反應中的無機催化劑。然而，MgCo2O4空心納米籠盡管對CO2有較好的吸附能力，但卻表現出對催化反應的化學惰性。DFT計算結果表明，吸附在Ni原子位的CO2分子可以被還原為CO，但吸附在Mg原子位的CO2分子卻不能進行上述反應。因此，只有活性吸附，即發生在特定位置的吸附會加快反應的進行。這一研究從原子尺度上揭示了CO2吸附和還原反應間的關系，為提高光催化劑的性能提供了重要的指導。

Appl. Catal., B：分級NiCo2O4空心納米籠的光還原CO2性能及反應中的吸附和活性位工程

文章信息：Hierarchical NiCo2O4 hollow nanocages for photoreduction of diluted CO2: Adsorption and active sites engineering, Appl. Catal., B, 2020, 260, 118208.

3. Appl. Catal., B：通過提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和穩定性增強其光催化還原CO2性能

將排放在大氣中的CO2還原為諸如CO和CH4的含碳燃料是解決能源危機和溫室效應等環境問題最具潛力的手段之一。在眾多的半導體中，ZnO由于具有合適的帶邊、化學無毒及廉價的優點而得到了廣泛的研究和應用。然而，構筑同時具有高活性和較高穩定性的還原CO2光催化劑仍然需要長期的努力。

基于此，本文中作者制備了具有高效電荷載流子分離/輸運特性和吸附CO2能力強的三元Ag-Cu2O/ZnO納米棒復合催化劑。在紫外-可見光照射下，相比單一ZnO納米棒，其光催化還原CO2為CO的能力得到了顯著提升。動力學研究表明，沉積其上的Cu2O增強了催化劑表面對CO2的化學吸附，并在Cu2O和ZnO間形成了Z型系統，促進了光生載流子的分離。隨后組裝在Cu2O表面的Ag納米顆粒由于Ag的“電子浸沒”效應進一步提高了對電子的輸運，導致了更好的光催化性能。因此，對于CO2較強的化學吸附和多重電子輸運的協同作用使得Ag-Cu2O/ZnO納米棒復合催化劑對光催化還原CO2具有較高的活性。此外，三元Ag-Cu2O/ZnO納米棒相比Cu2O/ZnO納米棒在經歷多個循環后依然能夠保持良好的反應能力。其中可能的原因是沉積的Ag會將累積在Cu2O導帶上多余的電子輸運出去，減輕了Cu2O自身的光還原，保持了Ag-Cu2O/ZnO納米棒復合催化劑的穩定。

Appl. Catal., B：通過提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和穩定性增強其光催化還原CO2性能

文章信息：Boosting the activity and stability of Ag-Cu2O/ZnO nanorods for photocatalytic CO2 reduction, Appl. Catal., B, 2020, 268, 118380.

4. Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同時實現可見光驅動的有機物合成及析氫反應

利用太陽光能將生物乙醇選擇性轉化為其他化學品的同時進行析氫反應是實現可持續發展的方法之一。CdS由于具有較好的可見光吸收能力和合適的帶邊位置而得到了廣泛的研究，此外，Ti3C2Tx Mxene（T代表-OH、-O和-F等表面基團）作為一種新型的二維金屬碳化物，結合了超強的金屬導電性和豐富的表面功能基團，因此獲得了研究者們極大的關注。

基于此，本文中作者合成了由一維CdS納米線和二維Mxene結構組成的二元復合CdS-Ti3C2Tx Mxene（CdS-MX）光催化劑，并將其應用在光催化產氫和在酸性條件下將生物乙醇選擇性轉化為1,1-二乙氧基乙烷（DEE）的反應中。結果表明，由于二維Mxene和一維CdS半導體間界面的緊密接觸以及匹配的能帶排列的協同作用，促進了催化劑中電荷載流子的分離和遷移。反應機理證明，?CH(OH)CH3是光氧化還原過程中重要的自由基中間體。這一成果有望進一步促進對Mxene-半導體基復合物的合理構筑，從而為將其用于光氧化還原制備有機物和產氫反應的研究中打下良好基礎。

Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同時實現可見光驅動的有機物合成及析氫反應

文章信息：Visible-light-driven integrated organic synthesis and hydrogen evolution over 1D/2D CdS-Ti3C2Tx MXene composites, Appl. Catal., B, 2020, 269, 118783.

5. Appl. Catal., B：表面修飾Ni的ZnIn2S4及其光催化選擇性氧化乙醇和產氫性能

同時在一個體系中實現對電子和空穴的利用，實現光催化氧化和還原雙反應的進行，從而得到具有附加值的精細化學品和燃料是充分利用催化劑性能的最佳方法之一。

基于此，本文中作者合成了利用Ni修飾的ZnIn2S4（Ni:ZIS）二元高效光催化劑，其具有選擇性地將苯甲醇（BA）氧化為苯甲醛（BAD）的同時產氫的能力。在上述反應中，Ni可以促進光生電荷載流子的輸運從而增強其光催化性能。此外，單一ZnIn2S4和Ni:ZIS在同一反應條件下將BA轉化為其他芳香化合物時的表現截然不同，單一ZnIn2S4催化的反應產物為氫化安息香（HB），而引入Ni后，HB的生成被大幅度抑制，因為Ni原子會促進α-H的分離，所以催化反應選擇性地生成了BAD。除此之外，在其他Ni基化合物（例如NixP和NiS）修飾的ZIS中也觀察到了類似的現象。這一工作為修飾催化劑表面從而實現產物導向的選擇性氧化乙醇和分解水產氫提供了未來發展的藍圖。

Appl. Catal., B：表面修飾Ni的ZnIn2S4及其光催化選擇性氧化乙醇和產氫性能

文章信息：Photoredox dual reaction for selective alcohol oxidation and hydrogen evolution over nickel surface-modified ZnIn2S4, Appl. Catal., B, 2020, 271, 118946.

6. Appl. Catal., B：通過負載共催化劑Pt及表面SiO2涂層抑制產氫從而增強其光催化還原CO2性能

利用光催化還原CO2將其轉化為其他化學品是解決可再生能源利用困境的有效方法之一，但反應中面臨著由于光生電荷載流子過快復合以及產氫競爭反應所導致的活性降低和較差的選擇性等問題。

基于此，本文中作者利用靜電自組織法制備了具有核殼結構的Pt/SiO2@SiO2復合物，其中，表面的SiO2涂層可以在Ru(bpy)32+作為光敏劑的條件下參與光催化還原CO2反應，而Pt在可見光（λ > 420 nm）照射下可作為共催化劑。光致發光結果表明共催化劑Pt增強了對來自激發態Ru(bpy)32+的光生電子的輸運，因此提升了催化劑的光催化性能。進一步在表面涂覆SiO2層可以阻止Pt直接與水接觸，改善了催化劑對CO2的吸附能力，因此抑制了H2的析出，增加了CO反應的選擇性。這一研究為通過負載共催化劑和表面涂覆法并利用過渡金屬化合物作為光催化還原CO2中的光敏劑，從而調控催化劑的選擇性和穩定性方面提供了指導。

Appl. Catal., B：通過負載共催化劑Pt及表面SiO2涂層抑制產氫從而增強其光催化還原CO2性能

文章信息：Enhanced photocatalytic CO2 reduction with suppressing H2 evolution via Pt cocatalyst and surface SiO2 coating, Appl. Catal., B, 2020, 278, 119267.

7. ACS Catal.：通過光調控實現助催化劑在異質結光催化劑上的位點指向空間負載及其增強的氧化還原催化性能

共催化劑是影響半導體基光催化劑性能的重要因素，其被廣泛應用在光催化劑的研究中，用以促進光生電荷的分離和界面氧化-還原反應動力學過程的進行，然而，在異質結光催化劑中解決共催化劑的負載位置這一問題仍然面臨著巨大挑戰。

基于此，本文中作者報道了一種溫和且普遍的利用光調控的光沉積法，實現了在CdS/TiO2異質結光催化劑上進行位點導向地負載多種助催化劑（MoS2, NixS, NixO, NixP, Pt），這一方法抑制了表面電荷的復合，顯著提升了光催化產氫的效率以及乙醇的選擇性氧化反應活性。本文的研究強調了通過光調控助催化劑空間負載位置的重要性，這對于優化表面/界面電荷復合動力學過程以及提升電荷分離和光氧化還原催化劑的凈效率都至關重要。

ACS Catal.：通過光調控實現助催化劑在異質結光催化劑上的位點指向空間負載及其增強的氧化還原催化性能

文章信息：Switching light for site-directed spatial loading of cocatalysts onto heterojunction photocatalysts with boosted redox catalysis, ACS Catal., 2020, 10, 3194-3202.

8. Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS復合物實現光氧化還原催化生物質中間體及產氫反應的同時進行

通過富集太陽能從而驅動可再生生物質的高效催化轉化和高附加值化學品的生成，并使得伴隨的產氫反應同時得以進行是解決全球能源困境綠色且極具前景的方法。

基于此，本文中作者利用低溫濕化學法在二維Ti3C2Tx Mxene納米片表面均勻分散了CdS納米顆粒，實現了Ti3C2Tx和CdS間界面的緊密接觸。結果表明，Ti3C2Tx/CdS復合物在水相中表現出顯著增強的光氧化還原性能，其可分別利用光生空穴和電子將糖醇轉化為糖醛，同時實現產氫反應的進行。此外，機理研究證明，Ti3C2Tx Mxene作為“電子聚集體”，可以捕獲產自CdS的電子，并且緊密接觸的界面促進了光生電荷載流子的分離和輸運，因此提升了Ti3C2Tx/CdS復合物的光催化能力。

Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS復合物實現光氧化還原催化生物質中間體及產氫反應的同時進行