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要想地球更美好，光催化研究少不了：澳大利亞昆士蘭大學(xué)王連洲教授研究成果精選

來源：科學(xué)10分鐘時間：2020-12-01 15:49:05 瀏覽：5414次

作者簡介：

王連洲，現(xiàn)為澳大利亞昆士蘭大學(xué)化工學(xué)院教授，納米材料研究中心主任，澳大利亞生物工程與納米科技研究所（AIBN）兼職課題組長。主要從事功能納米材料和納米器件研發(fā)及其在清潔能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的應(yīng)用研究，包括納米光催化材料，新一代太陽能電池及新型充電電池等。在諸多國際期刊包括Chem Rev. Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem.等發(fā)表論文220余篇，專著章節(jié)9部，申請專利12項。近年作為主要負責(zé)人先后承擔(dān)了澳大利亞基金委、澳洲科學(xué)院、澳洲協(xié)同創(chuàng)新中心，昆士蘭州政府以及工業(yè)界等30余項競爭性研究項目，總金額超1600萬澳元。同時，擔(dān)任《科學(xué)通報》英文版Science Bulletin及Journal of Nanoparticles Research等國際期刊副主編。獲得澳洲基金委女王伊麗莎白學(xué)者(2006)及未來學(xué)者(2012)稱號，昆士蘭大學(xué)研究優(yōu)秀獎(2008)，澳洲Scopus尋找科技新星獎(2011)，目前擔(dān)任澳洲基金委專家組大評委，入選英國皇家化學(xué)會會士。

1. Appl. Catal., B：通過羥基調(diào)控具有價帶頂?shù)腂iOI納米片及其增強的可見光光催化性能

半導(dǎo)體光催化劑在太陽能轉(zhuǎn)化和環(huán)境凈化領(lǐng)域具有極大的潛力。其中，鉍的鹵氧化物（BiOX，X=I，Br，Cl）已經(jīng)在有機污染物降解和光電化學(xué)分解水領(lǐng)域嶄露頭角。不同于BiOCl和BiOBr只能利用很小一部分可見光，BiOI在三者中具有最窄的帶隙，因此具有利用大部分可見光的能力。但BiOI中光生空穴的光氧化能力限制了其實際應(yīng)用，所以對材料的表面能帶結(jié)構(gòu)進行修飾就成為了必要。其中，價帶頂位置與具有較強氧化能力的光生空穴十分匹配。盡管表面原子調(diào)控已經(jīng)被用于優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)從而提高催化能力，但將功能基團用于提升BiOI表面反應(yīng)位數(shù)量和改進表面能帶結(jié)構(gòu)卻在很大程度上被人們忽視。

本文中作者報道了一種通過有機溶劑來修飾BiOI表面結(jié)構(gòu)和光催化性能的新型表面工程策略。其中，用丙三醇修飾的BiOI納米片表面具有大量的羥基。因此，相比在水中合成的BiOI，用丙三醇修飾的BiOI納米片的表面價帶頂位置更正。實驗結(jié)果表明，羥基調(diào)控的BiOI中光生空穴的氧化能力更強，其在可見光下可高效降解苯酚和其他有機染料，并具有較好的光電催化分解水能力。這一研究為通過特定基團調(diào)控表面原子結(jié)構(gòu)從而得到高效光催化劑提供了新的思路和方向。

Appl. Catal., B：通過羥基調(diào)控具有價帶頂?shù)腂iOI納米片及其增強的可見光光催化性能

文章信息：Hydroxyl-regulated BiOI nanosheets with a highly positive valence band maximum for improved visible-light photocatalytic performance, Appl. Catal., B, 2020, 268, 118390.

2. Appl. Catal., B：后氧化還原設(shè)計原子級厚度的C3N4納米片的電子構(gòu)型，用于增強光催化產(chǎn)氫性能

作為一種廉價且具有可見光活性的非金屬半導(dǎo)體，C3N4具有合適的帶邊位置，同時包含了H+還原和H2O的氧化電位，因此在催化分解水用以產(chǎn)氫產(chǎn)氧方面具有極大的研究價值。其中，具有原子級厚度的聚合C3N4層狀結(jié)構(gòu)中載流子和離子/分子的遷移距離極短，因此其光催化性能十分優(yōu)異。然而，由于現(xiàn)有的剝離方法會帶來不可控的原子缺陷和邊緣官能團，從而會導(dǎo)致光-燃料轉(zhuǎn)化效率降低，因此合理調(diào)控超薄C3N4納米片的電子構(gòu)型仍然面臨極大挑戰(zhàn)。

本文中作者利用后氧化還原法并通過液體剝離和C還原過程優(yōu)化了原子級厚度C3N4納米片的電子構(gòu)型。結(jié)果表明，經(jīng)過碳還原處理的C3N4納米片暴露了更多的活性位，極大地增強了電荷載流子的遷移率，顯著減小了其光學(xué)帶隙，因此在可見光（λ > 420 nm）照射下產(chǎn)氫效率高達246.2 μmol h-1，相比未處理樣品提高了17倍。其在420 nm下的表觀量子效率為18.52 %，也高于大部分C3N4基光催化劑。

Appl. Catal., B：后氧化還原設(shè)計原子級厚度的C3N4納米片的電子構(gòu)型，用于增強光催化產(chǎn)氫性能

文章信息：Post-redox engineering electron configurations of atomic thick C3N4 nanosheets for enhanced photocatalytic hydrogen evolution, Appl. Catal., B, 2020, 270, 118855.

3. ACS Appl. Energy Mater.：Co基尖晶石/氮化碳復(fù)合物界面缺陷的原位形成及其出色的CO2光還原性能

構(gòu)筑CO2轉(zhuǎn)化的高效光催化劑從而制備化學(xué)燃料是應(yīng)對能源危機和溫室氣體排放最具潛力的途徑之一。在眾多光催化劑中，石墨相氮化碳聚合物（CN）已經(jīng)被廣泛用于太陽光驅(qū)動能源存儲、環(huán)境修復(fù)和人工光合成中。然而，未經(jīng)修飾的CN由于光生電荷載流子復(fù)合較快、可見光利用率低以及較低的比表面積，其太陽能轉(zhuǎn)化效率并不高。

本文中作者通過g-C3N4納米片和Co3O4空心球間的原位靜電組裝成功構(gòu)筑了Co3O4/CNS直接Z型異質(zhì)結(jié)，并形成了界面缺陷，同時具有超高的電荷遷移效率。相比純g-C3N4納米片，CNS含量為10 %的Co3O4/CNS異質(zhì)結(jié)在CO合成效率和CH4產(chǎn)率方面分別提高了11.5（13.31 μmol·g-1·h-1）和6.4倍（3.17 μmol·g-1·h-1）。此外，實驗結(jié)果和理論計算都表明氧空位會在界面處自發(fā)形成，氧空位不僅能夠充當(dāng)界面電荷復(fù)合中心，驅(qū)使定向界面電荷傳輸，而且會提升對CO2分子的吸附能力，并將其活化。本文的研究為深入理解構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)與光催化性能之間的關(guān)系，以及實現(xiàn)界面電荷的可控遷移指明了方向。

ACS Appl. Energy Mater.：Co基尖晶石/氮化碳復(fù)合物界面缺陷的原位形成及其出色的CO2光還原性能

文章信息：In situ formation of interfacial defects between Co-based spinel/carbon nitride hybrids for efficient CO2 photoreduction, ACS Appl. Energy Mater., 2020, 3, 5083-5094.

4. Angew. Chem. Int. Ed.：利用熔鹽法制備原子鎳共催化劑提升TiO2的光催化產(chǎn)氫性能

對于半導(dǎo)體光催化劑來說，由于其表面缺少活性位，因此通常會將其與共催化劑結(jié)合從而加快水氧化還原反應(yīng)的進程。將共催化劑的尺寸減小至原子尺度可以有效提升催化效率，這是因為尺寸減小會使得催化劑表面活性位點的數(shù)量達到最大。此外，原子級催化劑及其支撐物間特定的協(xié)同作用會形成獨特的電子結(jié)構(gòu)，從而提升催化劑的性能。然而，以地球上的富集元素制備原子級共催化劑仍然面臨極大困難。

本文中作者利用熔鹽法得到了原子級Ni共催化劑，隨后將其與TiO2納米顆粒結(jié)合，液態(tài)環(huán)境和空間限制效應(yīng)會使Ni離子分散在TiO2表面，由熔鹽提供的極化力使Ni-O間形成了較強的鍵合。與此同時，Ni原子也會在熔鹽過程中促進TiO2中氧空位數(shù)量的增加，這有益于電荷的傳輸和產(chǎn)氫反應(yīng)的進行。Ni共催化劑和氧空位的協(xié)同作用使催化劑的產(chǎn)氫速率比通過浸漬法制備的相同體系提高了4倍。這一研究為可控合成原子級共催化劑，并將其與缺陷結(jié)合用于光催化分解水領(lǐng)域提供了新的方法。

Angew. Chem. Int. Ed.：利用熔鹽法制備原子鎳共催化劑提升TiO2的光催化產(chǎn)氫性能

文章信息：Molten-salt-mediated synthesis of an atomic nickel co-catalyst on TiO2 for improved photocatalytic H2 evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 7230-7234.

5. J. Mater. Chem. A：通過制備高效異質(zhì)結(jié)構(gòu)CuBi2O4光陰極實現(xiàn)無偏電壓分解水

光陰極對于光化學(xué)（PEC）能量轉(zhuǎn)換過程是十分重要的組成部分。然而，相比光陽極，人們對于光陰極的研究無論從材料開發(fā)還是結(jié)構(gòu)設(shè)計都十分欠缺。傳統(tǒng)的光陰極，如Si和Cu2ZnSnS4，通常會表現(xiàn)出較低的起始電勢，所以當(dāng)將其與光陽極結(jié)合時就不能形成無偏壓的分解水體系。因此，開發(fā)具有高電流密度和較大起始電勢的光陰極就成為了太陽能驅(qū)動分解水研究中的關(guān)鍵。

本文中作者制備了具有獨特二維多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高效CuBi2O4光陰極，通過與CuO形成II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)CuBi2O4/CuO。CuBi2O4/CuO光陰極在0.6 VSHE下的光電流密度為1.49 mA cm-2，這是單一CuBi2O4光陰極電流密度的兩倍。進一步的陽極化過程會使其電流密度達到1.49 mA cm-2（0.6 VSHE條件下），這是CuBi2O4基光陰極達到的最高光響應(yīng)。二維結(jié)構(gòu)中的大比表面積和較短的電荷輸運距離間的協(xié)同作用，以及高效的電荷傳輸和電導(dǎo)率的提升是CuBi2O4/CuO光陰極表現(xiàn)出優(yōu)異性能的關(guān)鍵因素。此外，對CuBi2O4/CuO光陰極的陽極化過程會使其起始電勢超過1.1 VSHE，這使得其與BiVO4光陽極的結(jié)合可以形成無偏壓的光電化學(xué)分解水過程。這一工作為實現(xiàn)CuBi2O4同時全分解水提供了有益的指導(dǎo)。

J. Mater. Chem. A：通過制備高效異質(zhì)結(jié)構(gòu)CuBi2O4光陰極實現(xiàn)無偏電壓分解水

文章信息：Fabricating highly efficient heterostructured CuBi2O4 photocathodes for unbiased water splitting, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 2498.

6. J. Mater. Chem. A：利用CdS和ZnO間超薄Al2O3橋接層形成的CdS@Al2O3@ZnO體系及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能

光生載流子的快速分離和輸運是提高光催化效率的關(guān)鍵因素。其中，由多種半導(dǎo)體組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠有效利用能級間的差異，促進光生電子和空穴的分離及輸運，而半導(dǎo)體之間的界面是直接決定光生電荷載流子輸運機制的重要因素，也會最終影響體系的光催化效率。

本文中作者通過原子層沉積法（ALD）在CdS和ZnO間界面引入了超薄Al2O3橋接層，這一CdS@Al2O3@ZnO催化劑表現(xiàn)出增強的產(chǎn)氫速率（1190 mmol h-1 m-2）和較高的表觀量子效率（AQE=31.14%，420 nm波長下）。其中，超薄Al2O3橋接層使CdS@ZnO中光生電荷載流子由最初的Z型機制轉(zhuǎn)變?yōu)镃dS@Al2O3@ZnO催化劑中經(jīng)修飾的II型機制。具體過程是光生電子首先會穿過CdS核心到達ZnO外殼，然后被水及時耗盡用以產(chǎn)氫。同時，光生空穴會被具有固定負電荷的Al2O3所消耗。更近一步的表征說明纖鋅礦ZnO和纖鋅礦CdS間的晶格失配被Al2O3中間層所鈍化，這促進了ZnO層的均勻沉積，使得不同界面間緊密接觸，抑制了電荷載流子的復(fù)合。這一成果為通過界面調(diào)控實現(xiàn)對光生電子和空穴輸運機制的控制提供了全新的研究思路。

J. Mater. Chem. A：利用CdS和ZnO間超薄Al2O3橋接層形成的CdS@Al2O3@ZnO體系及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能

文章信息：An ultrathin Al2O3 bridging layer between CdS and ZnO boosts photocatalytic hydrogen production, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 11031.

7. Nano Energy：固溶體界面中雙結(jié)的設(shè)計及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能

光催化分解水被認為是解決全球能源危機實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展最具潛力的解決方案之一。半導(dǎo)體是應(yīng)用其中最重要的光催化劑，但由于大多數(shù)半導(dǎo)體都會經(jīng)歷載流子的復(fù)合，嚴重影響了其催化性能，因此將不同半導(dǎo)體構(gòu)筑為異質(zhì)結(jié)從而形成內(nèi)建電場促進光生電子和空穴的分離是解決這一問題的有效方法。然而，設(shè)計一種不僅晶格匹配且能帶排列合適的異質(zhì)結(jié)構(gòu)并不容易，而且結(jié)的界面經(jīng)常會成為電荷阱，從而降低催化劑的效率。

本文中作者利用固溶度極限原理原位合成了具有MnxCd1-xS固溶體界面的新型雙結(jié)光催化劑，其價帶排列合理，且在富Cd和富Mn硫化物間的固溶體界面會產(chǎn)生具有梯度的內(nèi)建電場，形成了高效分離和輸運電荷載流子的通道。實驗結(jié)果表明，這一雙結(jié)光催化劑在無任何共催化劑存在的條件下具有極好的光催化產(chǎn)氫性能，其在可見光照射下表觀量子效率為10%，產(chǎn)氫速率高達82.4 μmol h-1，這是單一CdS的48倍。雙結(jié)光催化劑的設(shè)計為合理構(gòu)筑新型光催化劑用于高效太陽能轉(zhuǎn)化提供了新的研究方向。

Nano Energy：固溶體界面中雙結(jié)的設(shè)計及其優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能