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                復旦這篇JACS，僅有兩位作者！
                
                    
                
                        來源：
                        時間：2024-05-27 09:52:35
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                第一作者：Weijun Weng
                通訊作者：郭佳教授
                通訊單位：復旦大學
                DOI: 10.1021/jacs.4c01097.


                研究背景



                二維（2D）材料的堆疊受到熱力學的驅(qū)動，對電子性能產(chǎn)生了深遠的影響。對比無機2D材料，通過自下而上的合成路線精確控制有機2D聚合物的堆疊順序非常具有挑戰(zhàn)性。其中，二維共價有機骨架（2D COFs）有望定制有序?qū)訝罱Y(jié)構，其具有特定多邊形的周期性原子骨架可以在分子構型和層間力方面進行預先設計。理想2D COFs的重疊排列（AA）堆疊在中間層內(nèi)一個原子在另一個原子的頂部，因此疊加排列利用了2D材料在電子特性上的優(yōu)勢，但它們僅限于少數(shù)例子，并且在合成方面仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。基于此，復旦大學郭佳教授等人報道了利用手性誘導轉(zhuǎn)氨化策略，在基底上制備了一種平行的AA-堆疊 2D COFs薄膜。


                文章要點



                1、在手性介質(zhì)的誘導下，環(huán)己烷1, 3, 5-三酮周圍的烯胺鍵的取向是排他性的。因此，擴展的骨架演變成一個指定的對映體具有相同的空間構象。手性骨架的堆疊傾向于平行取向，有利于多晶COFs中原子的堆疊排列。
                2、此外，作者還研究了光電催化性能，以證明平行AA堆疊結(jié)構的優(yōu)越性。基于手性COF薄膜的光電陰極光電流密度高達38 μA/cm2（0.25 V vs RHE），遠優(yōu)于非手性類似物。對光電催化結(jié)構-活性關系的系統(tǒng)研究表明，平行AA堆疊在激子解離和電荷轉(zhuǎn)移中起著至關重要的作用。本工作開辟了一條新途徑，通過手性納米結(jié)構來精確調(diào)節(jié)AA堆疊序列，以提高2D COFs的光電性能。


                圖文展示



                圖1.鏡像模型(I)和(II)的示意圖，(I)的平行AA-堆疊，(I)/(II)的反平行AA-堆疊
                圖2.以FTO為底物手性誘導制備各種Tp-COF薄膜
                圖3. TpHy、TpTAP、TpPa和TpBD不同Tp-CCOFs的CD譜圖

                圖4. AA-堆疊三-臂-接枝Tp模型和單六邊形的CD模擬光譜，以及S2態(tài)下TpHy(Δ)六邊形分子結(jié)構
                圖5. Tp(Δ)-CCOFs的能級圖和不同Tp(Δ)基CCOF的光電流響應
                圖6. 基于FTO襯底TpPa(Δ)-CCOF薄膜的GIWAXS投影圖、SEM圖與性能
                圖7. TpPa-COF模型在不同堆疊順序下的電子空穴分布、垂直方向投影、能帶結(jié)構和密度狀態(tài)圖
                圖8. AM1.5G輻照下不同COF基光電陰極的光電性能
                                
                
                
                
                
                    
                
                        
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                                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
                            
                
                            
                
                                
                
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                你好，很高興為您服務！
                
                
            
                
        
                
    
                

    
    
                
        
        
                
            
                
            
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