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    復旦大學，重磅Nat. Catal.
    來源： 時間：2024-04-16 10:49:55 瀏覽：1396次

    第一作者：Dongxiao Chen、Lin Chen

    通訊作者：劉智攀教授

    通訊單位：復旦大學

    DOI: 10.1038/s41929-024-01135-2.



    研究背景



    乙烯環氧化是動力學控制多相催化反應中的教科書式案例，在將石油轉化為有價值的化學物質中起著核心作用。銀（Ag）是乙烯環氧化反應唯一的催化劑競爭者，可以選擇性地制造氧化乙烯（EO），同時抑制生成二氧化碳。由于表面科學技術的限制，環氧化反應通常運行在最大的Mbar水平，遠低于工業條件（490-550 K，2 MPa，氧氣和乙烯壓力均在1 bar左右）。基于機器學習的最優表面相自動搜索（ASOP）方法，一種非常典型的全局優化方法，可以幫助確定工業反應條件下Ag的表面相。復旦大學劉智攀教授等人通過理論預測和催化實驗驗證，確定了一個薄的銀表面氧化相作為乙烯環氧化的活性相，它在500 K高壓下生長在Ag(100)上。



    文章要點



    1.作者確定了在工業催化條件下生長在Ag(100)上的一個獨特的表面氧化物相，即O5相，其具有四方錐形的次表面氧和強吸附的乙烯，可以選擇性地將乙烯轉化為EO。

    2.本文研究表明，O5階段是唯一選擇性地生產EO的階段，其他表面氧化相主要由乙烯燃燒導致，EO形成勢壘比燃燒路線低0.12 eV。重要的是，O5相對O2的解離活性較低，而O5相的O供應需要相間與終止間位點的配合。在理論的指導下，Ag/α·Al2O3催化劑在490 K、1 bar的氧氣和乙烯催化實驗下實現了長期（>200 h）的高EO選擇性（59.4±1.2%）。本工作提供了一種先進的解決方案來揭示工業條件下復雜的動態催化劑演化，有利于原子水平上的催化劑設計。



    圖文展示



    圖1.不同條件下銀表面結構的演化

    圖2.Ag表面氧化物的電子特性和振動光譜

    圖3.吉布斯自由能分布和整體機理

    圖4.Ag/α·Al2O3的結構表征和催化性能

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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