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陳忠偉院士團(tuán)隊(duì)，最新Angew.！

來(lái)源：時(shí)間：2024-03-15 12:11:18 瀏覽：1511次

第一作者：Haozhen Dou、Xinru Wu

通訊作者：陳忠偉院士、王新教授

通訊單位：滑鐵盧大學(xué)、華南師范大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202401974.

【研究背景】

水系鋅離子電池（ZIBs）作為下一代低成本、高安全性的可再生能源電池技術(shù)被寄予厚望，其不僅具有水系電解質(zhì)的高離子電導(dǎo)率，又融合了Zn金屬負(fù)極較低的氧化還原電位、較高的比容量、儲(chǔ)量豐富等優(yōu)點(diǎn)。此外，ZIBs具有更環(huán)保的可持續(xù)性和易于制造的特點(diǎn)，引發(fā)了科研人員對(duì)開(kāi)發(fā)多用途電極材料和多種適用電解質(zhì)的熱情。然而，實(shí)現(xiàn)ZIBs的商業(yè)化必須解決枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)的問(wèn)題。盡管科研人員已報(bào)道許多添加劑用于ZIBs，但添加劑的位阻效應(yīng)及其與Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)的關(guān)系卻很少報(bào)道。基于此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士和華南師范大學(xué)王新教授等人報(bào)道了選擇大尺寸蔗糖生物分子作為典型添加劑，開(kāi)發(fā)了空間位阻電解質(zhì)（STEs）來(lái)研究空間位阻對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)作用。

【文章要點(diǎn)】

1、通過(guò)將蔗糖溶解在常見(jiàn)的水電解質(zhì)中，作者制備了空間位阻電解質(zhì)（STEs），有效地抑制了ZIBs的副反應(yīng)，抑制了枝晶的生長(zhǎng)，同時(shí)拓寬了ZIBs的工作溫度范圍（-20 ℃~ +40 ℃）。理論計(jì)算和光譜表征表明，具有豐富羥基和醚基團(tuán)的蔗糖作為氫鍵供體和受體與水形成強(qiáng)氫鍵網(wǎng)絡(luò)，限制了水的活性，使STEs具有2.8 V的寬電化學(xué)窗口和寬工作溫度。更重要的是，作者提出了一種全新的Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)范式，蔗糖不參與Zn2+溶劑化殼層，但由于空間位阻效應(yīng)，使Zn2+分布明顯均勻，擴(kuò)大了Zn2+的溶劑化結(jié)構(gòu)，減弱了Zn2+-H2O的相互作用，有助于快速脫溶動(dòng)力學(xué)。

2、值得注意的是，STEs提供了富含蔗糖的雙電層來(lái)調(diào)節(jié)界面水微環(huán)境，并誘導(dǎo)原位形成有機(jī)成分-ZnS-ZnSO3雜化SEI，從而抑制副反應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)。因此，Zn//Zn對(duì)稱(chēng)電池在0.5 mAh·cm-2和10 mAh·cm-2下的循環(huán)壽命分別延長(zhǎng)了10000 h和625 h。同時(shí)，Zn//NVO電池具有3.9 mAh·cm-2的高容量，在4.5 μL·mg-1的稀電解液和1.5的低N/P比下具有670次以上的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性，以及在-20 ℃~+40 ℃的寬溫度下穩(wěn)定工作。此外，作者還在容量為930 mAh、能量密度為52.3 Wh Kg-1的袋式電池中證明了STEs。本研究為設(shè)計(jì)具有空間位阻效應(yīng)的寬溫度范圍、多用途電解質(zhì)開(kāi)辟了一條途徑。

【圖文展示】

圖1. STEs的設(shè)計(jì)方法和分子間相互作用的重構(gòu)

圖2.空間位阻對(duì)Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)及Zn2+和SO42-分布的影響

圖3.雙電層結(jié)構(gòu)

圖4. SEI層的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)

圖5.Zn負(fù)極的結(jié)構(gòu)演變：Zn的成核、沉積、晶體結(jié)構(gòu)和形態(tài)

圖6. ZIBs的電化學(xué)性能

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