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    北大深研院，重磅JACS！
    來(lái)源： 時(shí)間：2024-03-15 11:16:45 瀏覽：1934次

    第一作者：楊欣哲

    通訊作者：潘鋒教授、鄭世勝博士

    通訊單位：北京大學(xué)深圳研究生院

    DOI: 10.1021/jacs.3c13602.



    研究背景



    電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）是閉合碳循環(huán)和儲(chǔ)存可再生能源發(fā)電的有效方法，其中C2產(chǎn)品因其高經(jīng)濟(jì)價(jià)值受到關(guān)注。銅（Cu）是唯一能將CO2電化學(xué)還原為多碳產(chǎn)物的過(guò)渡金屬，但產(chǎn)物選擇性較低。為提高Cu上C-C耦合生成C2產(chǎn)物的效率，研究者通過(guò)摻雜、合金化和形貌優(yōu)化等手段進(jìn)行催化劑的化學(xué)改性。近年來(lái)，溶液側(cè)管理因易操作和普遍適用于不同電極材料而備受關(guān)注，特別是界面水分子在電化學(xué)CO2還原中的多樣作用，對(duì)C2選擇性至關(guān)重要。調(diào)節(jié)雙電層（EDL）的結(jié)構(gòu)，特別是界面水和陽(yáng)離子類型，是促進(jìn)C-C耦合的有效策略，但原子層面的機(jī)理分析遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于實(shí)驗(yàn)觀察。基于此，北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授課題組使用ab initio分子動(dòng)力學(xué) (AIMD) 模擬，研究了界面水和堿金屬陽(yáng)離子對(duì)Cu(100)電極/電解質(zhì)界面C-C耦合的綜合影響。



    文章要點(diǎn)



    1、通過(guò)AIMD觀察到界面水對(duì)含碳中間體的氫鍵穩(wěn)定作用與相應(yīng)的C-C耦合自由能減輕之間存在線性相關(guān)性。較大的陽(yáng)離子可以與*OCCO配位，部分取代水的氫鍵穩(wěn)定作用。較大的陽(yáng)離子與*CO + *CO配位后，可以排斥周圍的水分子，從而形成局部疏水環(huán)境，而*CO + *CO構(gòu)型缺乏氫鍵。這有效地降低了*CO向C1途徑質(zhì)子化的風(fēng)險(xiǎn)，這是較大陽(yáng)離子促進(jìn)C-C偶聯(lián)的主要因素。

    2、在原子水平上綜合考慮陽(yáng)離子-水-吸附物相互作用，作者提出了一種理解陽(yáng)離子促進(jìn)效應(yīng)的新機(jī)制，為調(diào)整雙電層結(jié)構(gòu)的陽(yáng)離子提供有用的見(jiàn)解，有助于提高CO2RR對(duì)多碳產(chǎn)品的活性和選擇性。



    圖文展示



    圖1. 真空和溶劑環(huán)境中的C-C耦合

    圖2. C-C偶聯(lián)反應(yīng)中的溶劑化效應(yīng)

    圖3. 陽(yáng)離子對(duì)CO二聚步驟的影響

    圖4. Li++e-和K++e-模型中界面水*CO質(zhì)子化的統(tǒng)計(jì)分析

    圖5.界面水分子和陽(yáng)離子組合作用闡明了陽(yáng)離子依賴性C2選擇

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