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南開陳軍院士團隊，最新JACS！

來源：時間：2024-03-04 11:16:20 瀏覽：1376次

第一作者：Qiu Zhang、Xiaomeng Liu和Yong Lu

通訊作者：陳軍院士

通訊單位：南開大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13963.

研究背景

鋰離子電池（LIBs）具有高能量密度和長循環壽命的特點，在便攜式電子設備和電動汽車中得到了廣泛的應用。然而，Li資源短缺、成本高、生產環境惡劣、有機電解質易燃性和安全性等問題，不可避免地制約了LIBs在大規模儲能領域的應用。基于水系電解質的電池具有安全、環保、組裝環境要求低的優點，被認為是大規模儲能系統的有希望的候選者。因此，開發高性能水性電池具有重要意義。可再充電水系電池具有安全性高、成本低的優點，是大規模儲能的潛在系統。然而，開發具有高可持續性、可負擔性和可逆性的水電池是迫切而具有挑戰性的。基于此，南開大學陳軍院士等人報道了一種兩性羥基乙酸鋁（AlAc(OH)₂）電解質，它具有H⁺和OH^-雙極性電離的能力，有利于在蒽醌（AQ）負極和氫氧化鎳（Ni(OH)₂）正極進行氧化還原反應。

文章要點

1、通過結合從頭計算分子動力學（AIMD）和密度泛函理論（DFT）計算、NMR、XRD和拉曼光譜證實，AlAc(OH)₂(H₂O)₃溶劑化結構的雙極性電離能力來源于Al³⁺和OH^-的強極化能力。解離常數為5.0/3.0的H⁺/OH^-的解離能力強于水（14.0），促進了電極同時穩定的氧化還原反應。具體而言，H⁺的吸收阻止了AQ陽極形成離子鍵，抑制了電極的溶解，而OH^-為Ni(OH)₂正極的穩定轉化反應提供了局部堿性環境。

2、此外，設計的AQ||Ni(OH)₂電池的AQ負極在300次循環后的放電容量為243.9 mAh g^-1，具有高可逆性，容量保持率為78.2%。同時，作者還組裝了放電容量為0.90 Ah的袋式電池，基于電池的總質量，其能量密度為44.7 Wh kg^-1。本工作極大拓寬了水系電池的種類，代表了雙極電解質的設計理念以及與H⁺和OH^-的不同電化學反應。

圖文展示

圖1. AlAc(OH)₂電解質、AQ負極和Ni(OH)₂正極的可持續水系電池

圖2.水系AlAc(OH)₂電解質的H⁺/OH^-電離機制和電解質結構

圖3. AlAc(OH)₂電解質與Ni(OH)₂-正極/AQ負極之間的相容性

圖4. AQ負極的電化學氧化還原機理和H⁺遷移

圖5. AQ|AlAc(OH)₂|Ni(OH)₂全電池的電化學性能

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