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    葉汝全教授團隊Nature子刊丨CuxO雙錐體助力CO2RR！
    來源： 時間：2023-12-11 09:53:17 瀏覽：1777次


    第一作者：Weihua Guo、Siwei Zhang

    通訊作者：葉汝全、唐本忠、Boris I. Yakobson、朱明輝

    通訊單位：香港城市大學、香港科技大學、萊斯大學、華東理工大學

    DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43303-1



    研究背景



    通過調節活性部位局部微環境中的電子傳遞速率和離子濃度，可以克服電化學CO2還原反應（CO2RR）動力學慢和熱力學不利的缺點。然而，動力學和熱力學的同時優化受到綜合條件約束和機理理解不充分的阻礙。基于此，香港城市大學葉汝全教授、香港科技大學唐本忠院士等人報道了利用激光輔助制造技術合成了尖端角可控、納米顆粒豐富的CuxO雙錐體，并闡明了電子傳輸/離子濃度與電催化性能之間的關系機制。



    文章要點



    1、作者的研究提出了一種基于激光的方法來設計具有可調尖端曲率和豐富納米顆粒界面的雙錐體催化劑，從而改善了多-電子還原的動力學和熱力學。尖銳的尖端幾何形狀誘導出局域強電場，提高電子輸運和離子濃度，以動力學方式調節反應微環境。同時，理論計算表明豐富的Cu+/Cu2+界面通過促進*OC-COH的形成，為C2+途徑提供了豐富的活性位點，降低了反應勢壘，從而促進了熱力學還原。兩種作用的結合產生了優異的催化性能。CO2RR的C2+局部電流密度為665.9 mA cm?2，FE為81%；硝酸還原反應（NITRR）的NH3產率為81.83 mg h?1 mg?1，局部電流密度超過600 mA cm?2，是已報道的C2+和NH3產量的最高值。

    2、作為一種雙功能催化劑，在綠色化工領域具有很大的應用潛力，可以將廢水和廢氣轉化為有價值的產品。結合原位表征、有限元模擬和密度泛函理論（DFT）計算，提供了局部增強電場和界面活性位點的見解，對于同時提高CO2RR的C2+法拉第效率（FE）和產率至關重要，也有助于NITRR產生出NH3。

    3、這是首次報道的雙功能催化劑，將CO2RR和NTIRR還原系統耦合在一起，CO2RR和NITRR系統的耦合表明了對煙氣和硝酸鹽廢物進行揮發的潛力，實現變廢為寶，是未來工業綠色化學的重要一步，為碳氮循環提供了一種實用的方法，有助于設計下一代碳氮循環多電子還原催化劑。



    圖文展示



     

    圖1. L-CuxO-HC的結構表征

     

    圖2. CO2電還原性能

     

    圖3.電場探測與增強機理研究

     

    圖4. XAFS、現場ATR-FTIR和DEMS測量及其機理

     

    圖5.電催化NITRR性能及機理研究

    圖6. NITRR和CO2RR組合系統的實際應用

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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