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              Nature子刊丨于一夫&魯啟鵬：低濃度硝酸鹽制氨！
              
                    
              
                        來源：
                        時間：2023-11-27 10:03:06
                        瀏覽：2614次
                    
              
                    
              

                    

                
              
                

              第一作者：Yanmei Huang、Caihong He
              通訊作者：于一夫教授、魯啟鵬教授
              通訊單位：天津大學(xué)、北京科技大學(xué)
              DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1


              研究背景



              氮肥的過度使用和污水排放導(dǎo)致硝酸鹽離子過量，嚴(yán)重擾亂了自然氮循環(huán)。可再生能源驅(qū)動的電催化硝酸鹽（NO3?）還原制氨（NRA）利用水作為氫源和綠色電子作為還原劑，具有廣闊的應(yīng)用前景。研究人員開發(fā)了多種策略，大多數(shù)催化劑在高濃度（＞100 mM）硝酸鹽還原中表現(xiàn)出較高的法拉第效率（FE）和氨收率。然而，低濃度硝酸鹽（≤10 mM）的高效電還原還是一個重大挑戰(zhàn)，主要原因是硝酸鹽離子在工作電極附近的遷移受到限制，并且存在競爭性析氫反應(yīng)（HER）。因此，開發(fā)一種突破陰極表面?zhèn)髻|(zhì)限制、延緩競爭性反應(yīng)的替代策略，對于實現(xiàn)低濃度硝酸鹽高效電還原制氨具有重要意義，對NRA的實際應(yīng)用至關(guān)重要。基于此，天津大學(xué)于一夫教授和北京科技大學(xué)魯啟鵬教授等人報道了利用脈沖電位（pulsed potential）的方法來克服這些問題。


              文章要點



              1、本文中，作者選擇了碳負載的RuIn3金屬間化合物（RuIn3/C）作為脈沖電還原低濃度硝酸鹽（≤10 Mm）制氨的模型催化劑。在脈沖條件下，在RuIn3/C上獲得了較高的氨法拉第效率（FE=97.6%）和產(chǎn)率（2.7 mmol?1 h?1 mgRu?1），超過了在恒電位條件下獲得的FE和產(chǎn)率（FE=65.8%，產(chǎn)率為1.0 mmol?1 h?1 mgRu?1）。
              2、原位拉曼光譜、原位衰減全反射傅立葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）、在線差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）和有限元分析（FEA）的綜合結(jié)果表明，正電位的周期性出現(xiàn)可以顯著提高工作電極附近NO3?離子的濃度，優(yōu)化關(guān)鍵中間體*NO的吸附構(gòu)型;協(xié)同促進低濃度硝酸鹽還原為氨。


              圖文展示



               
              圖1. RuIn3/C的表征
               
              圖2. RuIn3/C的脈沖NRA性能
               
              圖3.活性物種分析和DFT計算
               
              圖4.脈沖NRA過程的動力學(xué)分析
               
              圖5.脈沖NRA過程中的反應(yīng)途徑分析
                              
                
                
                
              
                    
              
                        
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                                四川
                            
              
                            
              
                                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
                            
              
                            
              
                                
              
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