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劉遠(yuǎn)越JACS：Fe-N-C催化劑上ORR的限速步驟是什么？

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-16 09:57:53 瀏覽：3455次

第一作者：Saerom Yu

通訊作者：劉遠(yuǎn)越教授

通訊單位：美國(guó)得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09193

研究背景

氧還原反應(yīng)（ORR）對(duì)于燃料電池和金屬-空氣電池等多種可再生能源技術(shù)至關(guān)重要，其中鉑（Pt）是ORR的最佳催化劑，但高成本，阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。鐵（Fe）單原子嵌入氮摻雜石墨烯（Fe-N-C）是最有希望的候選者之一，常用于酸性條件下。然而，還不清楚是哪一步限制了Fe-N-C的ORR速率，極大地限制了該催化劑的發(fā)展。通常提出的Fe-N-C上ORR的途徑如下：* + O₂ → *OO，*OO + H⁺ + e^? → *OOH，*OOH + H⁺ + e^? →*O + H₂O，*O + H⁺ + e^? → *OH，*OH + H⁺ + e^? → * + H₂O。實(shí)驗(yàn)確定限速步驟還具有挑戰(zhàn)性。基于此，美國(guó)得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校劉遠(yuǎn)越教授等人報(bào)道了所有步驟的活化能，在恒定電極電位下通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬（AIMD）計(jì)算得到。

文章要點(diǎn)

1、與一般認(rèn)為加氫步驟限制反應(yīng)速率相反，作者發(fā)現(xiàn)限制反應(yīng)速率的步驟是氧分子取代Fe上吸附的水，這是通過(guò)H₂O解吸和O₂吸附的協(xié)同運(yùn)動(dòng)發(fā)生的，而不會(huì)使現(xiàn)場(chǎng)裸露。

2、盡管這是一個(gè)明顯的“熱”過(guò)程，通常被認(rèn)為是與電位無(wú)關(guān)的，但勢(shì)壘隨著電極電位的減小而減小，可以解釋為更強(qiáng)的Fe-O₂結(jié)合和更弱的Fe-H₂O結(jié)合在較低的電勢(shì)下，由于O₂獲得電子和H₂O提供電子給催化劑。本研究為Fe-N-C的ORR提供了新的見(jiàn)解，并強(qiáng)調(diào)了動(dòng)力學(xué)研究在非均相電化學(xué)中的重要性。

圖文展示

圖1. ORR機(jī)理的示意圖

圖2.反應(yīng)步驟自由能和凈電荷變化及結(jié)構(gòu)變化

圖3.不同電位下所有ORR步驟的能量屏障

圖4.不同電位下H₂O和O₂在Fe-N-C上的吸附能

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