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深大聯(lián)合清華JACS：揭示催化活性與催化劑自旋態(tài)構(gòu)型的關(guān)系！

來源：時間：2023-10-23 16:15:03 瀏覽：1745次

第一作者：Hong Li、Mingyan Chuai

通訊作者：楊金龍和周光敏副教授

通訊單位：深圳大學(xué)、清華大學(xué)深圳國際研究生院

DOI: 10.1021/jacs.3c07213.

研究背景

鋰-硫（Li-S）電池具有高能量密度和環(huán)境友好等優(yōu)點，受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而，硫正極固有的絕緣性以及循環(huán)過程中多硫化物（PSs）的穿梭效應(yīng)極大地妨礙了硫正極反應(yīng)動力學(xué)，從而導(dǎo)致低的倍率容量和快速的容量衰減。向硫正極引入催化劑可有效提高硫利用率并改善硫正極反應(yīng)動力學(xué)，但大量的研究工作主要是關(guān)注催化劑對PSs的化學(xué)吸附強度及其對Li₂S分解，忽視了催化劑中與吸附能力和催化活性密切相關(guān)的本征電子結(jié)構(gòu)的影響。此外，催化劑的電子結(jié)構(gòu)與催化性能之間的關(guān)系也尚不清楚，亟需從原子層面上揭示催化劑的高活性起源。基于此，深圳大學(xué)楊金龍和清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏副教授等報道了雙金屬三硫磷化物（FeCoPS₃）用作硫正極催化劑，以揭示催化活性與催化劑自旋態(tài)構(gòu)型之間的關(guān)系。該項工作為硫氧化還原催化中的電荷行為和軌道相互作用提供了重要的見解，為設(shè)計Li-S電池高效催化劑提供了新思路。

文章要點

1、作者采用同步磷化/硫化反應(yīng)合成了FeCoPS₃包埋在空心氮摻雜石墨化碳納米盒復(fù)合材料（FeCoPS₃/NC），并系統(tǒng)地研究了雙金屬Fe/Co對三硫磷化物自旋態(tài)構(gòu)型的調(diào)控。

2、研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eCoPS₃表現(xiàn)出明顯的軌道自旋分裂，具有高自旋構(gòu)型，從而在3d軌道上產(chǎn)生更多的不成對電子。這種獨特的電子結(jié)構(gòu)可增強電荷轉(zhuǎn)移并影響d帶中心，進而改變多硫化鋰的吸附能和潛在的反應(yīng)途徑。

3、FeCoPS₃對PSs展現(xiàn)了高吸附-強催化作用，因此FeCoPS₃/NC@S復(fù)合材料顯示出優(yōu)異的倍率性能、長循環(huán)穩(wěn)定性（1000次循環(huán)后僅0.037%的容量衰減）和寬溫度范圍工作（-10-50 ℃）。

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