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氮化碳與2D導(dǎo)電Zn-MOF耦合的光催化體系生產(chǎn)H2O2！

來源：時(shí)間：2023-10-23 16:09:40 瀏覽：2271次

第一作者：Yunxiang Li

通訊作者：樓雄文教授、谷曉俊教授

通訊單位：香港城市大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202310847.

研究背景

過氧化氫（H₂O₂）是一種重要的綠色氧化劑，被廣泛應(yīng)用于化工與醫(yī)療行業(yè)。目前，工業(yè)H₂O₂生產(chǎn)依賴于能源密集型和廢棄物密集型的蒽醌工藝，不僅造成嚴(yán)重的環(huán)境污染，而且需要使用貴金屬催化劑。因此，由太陽光和半導(dǎo)體材料驅(qū)動(dòng)的人工光合作用，可提供一種理想且環(huán)保的H₂O₂生成途徑。光催化合成H₂O₂的關(guān)鍵步驟是設(shè)計(jì)構(gòu)筑可促進(jìn)O₂分子活化與轉(zhuǎn)化的高效活性位點(diǎn)，但很少有單原子位點(diǎn)可作為光催化O₂還原生成H₂O₂的活性中心。因此，設(shè)計(jì)用于光化學(xué)H₂O₂合成的活性位點(diǎn)應(yīng)能夠在接收光電子時(shí)將O₂選擇性還原為H₂O₂，但在黑暗和光照條件下均不分解H₂O₂還是一項(xiàng)重大的挑戰(zhàn)。

二維金屬-有機(jī)骨架（2D MOFs）材料被廣泛的關(guān)注，特別是由三角平面六羥基三苯（HHTP）配體與各種金屬結(jié)點(diǎn)（Cu²⁺、Ni²⁺和Zn²⁺）構(gòu)成的2D導(dǎo)電MOFs家族。基于此，香港城市大學(xué)樓雄文團(tuán)隊(duì)和內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊團(tuán)隊(duì)等人報(bào)道了一種由光敏聚合物氮化碳（CN）和二維導(dǎo)電Zn-MOF(lc)催化單元（CN/Zn-MOF(lc)/400）耦合組成的精細(xì)光催化體系。

文章要點(diǎn)

1、本文設(shè)計(jì)出一種集成光敏CN和2D導(dǎo)電Zn-MOF(lc)催化單元的強(qiáng)耦合雜化光催化劑（CN/Zn-MOF(lc)/400），其在可見光照射條件下顯示出優(yōu)異的H₂O₂合成活性與穩(wěn)定性。

2、實(shí)驗(yàn)測(cè)試與理論研究表明，煅燒誘導(dǎo)效應(yīng)可顯著提升Zn-MOF(lc)的催化性能。總之，該研究為面向高效太陽能驅(qū)動(dòng)轉(zhuǎn)化反應(yīng)的高性能光催化系統(tǒng)設(shè)計(jì)提供了一種新機(jī)遇。

圖文展示

圖1. Zn-MOF(lc)的合成與形貌表征

圖2. CN/Zn-MOF(hc)/400的H₂O₂光催化性能表征

圖3. CN/Zn-MOF(hc)/400的結(jié)構(gòu)與光催化機(jī)理表征

圖4.機(jī)理研究

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