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    繼Nature Catalysis之后，兩院士再度聯(lián)手發(fā)ACS Energy Lett.！
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-10-23 16:02:40 瀏覽：1817次


    第一作者：Cong Tian、Xiao-Yan Li和Vivian E. Nelson

    通訊作者：David Sinton院士和Edward H. Sargent院士

    通訊單位：加拿大多倫多大學(xué)

    DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01327



    前言介紹



    2023年8月21日，加拿大多倫多大學(xué)David Sinton院士和Edward H. Sargent院士團(tuán)隊(duì)在Nat. Catal.上發(fā)表了關(guān)于陽(yáng)離子基團(tuán)（CG）功能化的銅催化劑助力CO2R的最新成果，即“Cationic-group-functionalized electrocatalysts enable stable acidic CO2 electrolysis”。



    研究背景



    工業(yè)水分解將陰極析氫和陽(yáng)極析氧反應(yīng)（OER）結(jié)合在一起，后者產(chǎn)生低價(jià)值的氧作為氧化產(chǎn)物。在工業(yè)級(jí)電流密度下，利用乙醇陽(yáng)極電合成醋酸取代OER可能是提高綠色制氫經(jīng)濟(jì)效率的一條途徑。基于此，多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和David Sinton院士等人報(bào)道了將乙醇選擇性氧化為乙酸分為兩個(gè)機(jī)理不同的轉(zhuǎn)化：首先是乙醇氧化，然后是*OH的產(chǎn)生。



    文章要點(diǎn)



    1、密度泛函理論（DFT）研究表明，乙醇氧化產(chǎn)生的醛衍生中間體CH3CO*和水解離產(chǎn)生的*OH自由基都是乙酸電生成過(guò)程中所必需的。同時(shí)，原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）在陽(yáng)極表面識(shí)別相應(yīng)的醛中間體。

    2、基于這些發(fā)現(xiàn)，作者開(kāi)發(fā)了一種富含空位的IrRuOx催化劑，并以30 mmol/cm2/h的生成速率和3 A/cm2的局部電流密度實(shí)現(xiàn)了乙醇到乙酸的選擇性電轉(zhuǎn)化，比之前的最高活性報(bào)告高了10倍。



    圖文展示



    圖1.乙醇陽(yáng)極氧化生成乙酸

    圖2.電催化乙酸生產(chǎn)的機(jī)理

     

    圖3.電化學(xué)性能

    圖4.評(píng)估乙酸生產(chǎn)性能

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