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                繼Nature Catalysis之后,兩院士再度聯手發ACS Energy Lett.!
                來源: 時間:2023-10-23 16:02:40 瀏覽:1672次


                第一作者:Cong Tian、Xiao-Yan LiVivian E. Nelson

                通訊作者:David Sinton院士和Edward H. Sargent院士

                通訊單位:加拿大多倫多大學

                DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01327



                前言介紹



                2023年8月21日,加拿大多倫多大學David Sinton院士和Edward H. Sargent院士團隊Nat. Catal.上發表了關于陽離子基團(CG)功能化的銅催化劑助力CO2R的最新成果,即“Cationic-group-functionalized electrocatalysts enable stable acidic CO2 electrolysis”。



                研究背景



                工業水分解將陰極析氫和陽極析氧反應(OER)結合在一起,后者產生低價值的氧作為氧化產物。在工業級電流密度下,利用乙醇陽極電合成醋酸取代OER可能是提高綠色制氫經濟效率的一條途徑。基于此,多倫多大學Edward H. Sargent院士和David Sinton院士等人報道了將乙醇選擇性氧化為乙酸分為兩個機理不同的轉化:首先是乙醇氧化,然后是*OH的產生。



                文章要點



                1、密度泛函理論(DFT)研究表明,乙醇氧化產生的醛衍生中間體CH3CO*和水解離產生的*OH自由基都是乙酸電生成過程中所必需的。同時,原位傅里葉變換紅外光譜(FTIR)在陽極表面識別相應的醛中間體。

                2、基于這些發現,作者開發了一種富含空位的IrRuOx催化劑,并以30 mmol/cm2/h的生成速率和3 A/cm2的局部電流密度實現了乙醇到乙酸的選擇性電轉化,比之前的最高活性報告高了10倍。



                圖文展示



                圖1.乙醇陽極氧化生成乙酸

                圖2.電催化乙酸生產的機理

                 

                圖3.電化學性能

                圖4.評估乙酸生產性能

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                全部 3小時前 四川
                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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