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    于吉紅院士團(tuán)隊(duì)，最新Angew.！
    來源： 時(shí)間：2023-10-12 09:35:21 瀏覽：1489次

    第一作者：Risheng Bai

    通訊作者：于吉紅院士、Avelino Corma、梅東海教授

    通訊單位：吉林大學(xué)、西班牙瓦倫西亞理工大學(xué)、天津工業(yè)大學(xué)

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202313101



    研究背景



    烯烴，如乙烯和苯乙烯，是聚合物、制藥和顏料工業(yè)的重要化學(xué)中間體。其中，烷基選擇性加氫制烯烴是精細(xì)化工合成的關(guān)鍵步驟，但廣泛使用的鈀（Pd）基催化劑往往存在選擇性差的問題。基于此，吉林大學(xué)于吉紅院士、西班牙瓦倫西亞理工大學(xué)Avelino Corma和天津工業(yè)大學(xué)梅東海教授等人報(bào)道了一種碳化還原方法，在純硅酸鹽MFI沸石中產(chǎn)生亞納米級(jí)的碳化鈀。基于水熱結(jié)晶的直接碳化還原策略，在純硅質(zhì)MFI（硅石-1，S-1）分子篩中創(chuàng)建了亞納米級(jí)碳化鈀（PdCx@S-1），其具有正電荷Pd位點(diǎn)的高效催化劑和優(yōu)化對(duì)烯烴的吸附能。



    文章要點(diǎn)



    1、最新的表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，錨定在S-1分子篩通道內(nèi)的原位形成的碳物質(zhì)可以改變所結(jié)合的Pd物種的空間和電子特性，使Pd簇具有缺電子性質(zhì)。同時(shí)，用C修飾沸石骨架可以促進(jìn)中間體苯乙烯的解吸，促進(jìn)氫活化。

    2、測(cè)試發(fā)現(xiàn)，對(duì)比S-1沸石中的金屬鈀簇（Pd@S-1），PdCx@S-1催化劑對(duì)苯乙炔選擇性加氫的催化選擇性有顯著提高，在溫和的反應(yīng)條件下（298 K，2 bar H2），苯乙炔完全轉(zhuǎn)化時(shí)，苯乙烯的選擇性達(dá)到99%，而Pd@S-1催化劑的選擇性僅為15%。總之，該發(fā)現(xiàn)為半加氫反應(yīng)的高性能催化劑的開發(fā)提供了重要的進(jìn)展。



    圖文展示



     

    圖1. PdCx@S-1的合成示意圖與表征

    圖2. PdCx@S-1和Pd@S-1的組分表征

    圖3. PdCx@S-1和Pd@S-1的光譜表征

    圖4. PdCx@S-1的催化性能

    圖5.原位FT-IR光譜和TPD光譜表征

     

    圖6. DFT計(jì)算

    圖7.苯乙烯在Pd@S-1和PdCx@S-1上的電子密度差


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