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                北京大學郭少軍團隊,最新JACS!
                來源: 時間:2023-09-11 14:35:30 瀏覽:1597次

                第一作者:Youxing Liu

                通訊作者:郭少軍教授

                通訊單位:北京大學

                DOI: 10.1021/jacs.3c05914


                01

                研究背景

                物理上限制在光活性材料上的金屬隔離團簇(Metal-isolated clusters, MIC)是光合作用合成過氧化氫(H2O2)領域的研究熱點,但在報道的光催化系統中MICs的弱約束導致其催化活性和穩定性較低。基于此,北京大學郭少軍教授等人報道了一種氟化共價有機骨架(COFs)的新策略,以強烈限制Pd ICs,從而極大提高H2O2光合作用的光催化活性和穩定性。


                02

                文章要點

                1、在文中,作者設計并合成了兩種具有約3 nm納米腔的含氟COFs(TAPT-TFPA COFs)和不含氟COFs(TAPT-PBA COFs)。

                2、實驗和理論結果均表明,所制備的COFs中的強電負性氟化物不僅增強了金屬-載體相互作用(MSI)以促進光催化劑的穩定性,而且調節了納米構象區域的局部化學環境以優化Pd ICs的d帶中心。

                3、測試發現,最佳的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs光催化劑的H2O2產率穩定在2143 μmol h-1 g-1。最重要的是,所制備的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs在100 h以上表現出較高的催化穩定性,是所有已報道的材料中最好的。


                03

                圖文展示

                 

                圖1.TAPT-PBA COFs@Pd ICs和TAPT-TFPA COFs@Pd Ics合成示意圖

                 

                圖2.光譜表征和結構測定

                 

                圖3.形貌和成分表征

                 

                圖4.光催化性能

                 

                圖5.機理表征

                 

                圖6.光催化穩定性


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                全部 3小時前 四川
                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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