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    繼JACS后，韓布興院士等人再發(fā)Nature子刊！
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-08-21 09:30:33 瀏覽：1735次


     第一作者：Jiaqi Feng

    通訊作者：韓布興院士和孫曉甫研究員

    通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

    DOI: 10.1038/s41467-023-40412-9


    01


    研究背景

    電催化CO2還原是一種典型的涉及兩種反應(yīng)物（CO2和H2O）的反應(yīng)，但H2O解離為多個(gè)質(zhì)子化從而提供活性*H的作用通常被忽視。基于此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和孫曉甫研究員等人報(bào)道了通過(guò)調(diào)節(jié)Cu基催化劑上吸附氫的覆蓋率來(lái)促進(jìn)CO2轉(zhuǎn)化為C2產(chǎn)物的思路，并成功合成了一系列在N摻雜碳基體上共負(fù)載Cu原子和Cu納米顆粒的雙活性位點(diǎn)催化劑（M-Cu1/CuNP）。該項(xiàng)工作對(duì)設(shè)計(jì)出用于多步反應(yīng)的雙/多活性位點(diǎn)催化劑具有一定啟發(fā)。

    02


    文章要點(diǎn)

    1、CO2電還原結(jié)果表明，在-0.6 V電流下，M-Cu1/CuNP的局部電流密度為289.2 mA cm-2，法拉第效率（FE）接近75.4%，并且具有顯著的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

    2、實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論（DFT）研究表明，雙活性位點(diǎn)催化劑的優(yōu)異性能源于Cu和Cu NPs的雙活性位點(diǎn)協(xié)同效應(yīng)。Cu的原子位點(diǎn)促進(jìn)H2O解離生成*H，而*H又遷移到Cu NPs上，通過(guò)調(diào)節(jié)Cu NPs上*H的覆蓋，促進(jìn)*CO質(zhì)子化生成*CHO，從而產(chǎn)生較高的C2產(chǎn)物。


    03


    圖文展示

     

    圖1.催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)

     

    圖2.CO2電還原性能

     圖3.機(jī)理分析

     

    圖4.DFT計(jì)算


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