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                繼Sci. Adv.后,喬世璋&鄭堯團隊再發(fā)JACS!
                來源: 時間:2023-07-25 15:43:41 瀏覽:1997次


                 第一作者:Linsen Huang

                通訊作者:喬世璋教授、鄭堯教授

                通訊單位:澳大利亞阿德萊德大學

                DOI: 10.1021/jacs.3c05114


                01


                研究背景

                對比傳統(tǒng)的熱催化,通過電催化將乙烯氧化為含氧物具有更少的能量輸入和CO2輸出,因此具有更大的應用前景。然而,目前的乙烯電氧化反應(ethylene electrooxidation reaction, EOR)僅限于堿性和中性電解質(zhì),以產(chǎn)生乙醛(CH3CHO)和乙二醇(HOCH2CH2OH),嚴重限制了電池的能量效率。基于此,阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯教授等人首次報道了在強酸性環(huán)境下以天然海水作為電解質(zhì),進行EOR得到2-氯乙醇(ClCH2CH2OH)產(chǎn)品。


                02


                文章要點

                1、作者證明了2-氯乙醇的法拉第效率(FE)約為70%,對比商用鈀(Pd)催化劑,電能消耗低至約1.52×10?3 kWh g?1。作者證明了一個作用機制,即通過吸附氯陰離子(*Cl)與乙烯反應物的直接相互作用在低電位下產(chǎn)生了2-氯乙醇,因為在反應過程中*Cl的高覆蓋率。更重要的是,這不同于隨后的氯氧化和高電位乙烯氯化反應的多步驟機制。

                2、在1.6 V工作條件下,在酸性海水中2-氯乙醇的產(chǎn)率高達26.3 g m?2 h?1。值得注意的是,作者發(fā)現(xiàn)這是在酸性淡水中產(chǎn)生乙二醇的223倍。質(zhì)子交換膜電解槽中,作者展示了氯化物參與的EOR,在酸性海水中2.2 V下,2-氯乙醇的FE為68%。該研究成果可用于設計溫和條件下海水中選擇性陽極氧化反應。


                03


                圖文展示

                圖1.基于三電極配置的商用催化劑的EOR

                 圖2.在ClOR平衡電位前EOR的潛在機制研究

                 圖3.超活性物種及其機理分析

                圖4.海水中EOR的性能

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                全部 3小時前 四川
                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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