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    新型計(jì)算模型篩選Mxenes—找尋高效硫正極還原催化劑
    來源： 時(shí)間：2023-06-28 09:18:13 瀏覽：1829次

    第一作者：Min Fang

    通訊作者：任吉昌教授、李爽教授和劉偉教授

    通訊單位：南京理工大學(xué)

    DOI: 10.1021/jacs.3c01834



    研究背景

    鋰-硫（Li-S）電池具有高能量密度和環(huán)境友好等特點(diǎn)，有望成為下一代儲能器件。然而，Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用嚴(yán)重制約于硫正極高的絕緣性、可溶性多硫化鋰（LiPSs）的擴(kuò)散-穿梭以及硫還原反應(yīng)（SRR）動力學(xué)緩慢等問題。

    研究表明，調(diào)諧MXenes的表面終端和亞表面過渡金屬可以獲得具有獨(dú)特化學(xué)活性的表面位點(diǎn)，從而對硫正極還原產(chǎn)生不同的催化活性。通過高通量實(shí)驗(yàn)或密度泛函理論（DFT）計(jì)算來尋找優(yōu)化的MXenes催化劑既耗時(shí)又昂貴。因此，構(gòu)建一種精準(zhǔn)的篩選模型去準(zhǔn)確預(yù)測Mxenes家族中潛在的SRR催化劑是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

    基于此，南京理工大學(xué)的劉偉教授、李爽教授和任吉昌教授等人報(bào)道了一種新型模型來研究Mxenes對SRR的催化活性，構(gòu)建了Mxenes表面特性和SRR反應(yīng)Gibbs自由能之間的關(guān)系，從而為快速準(zhǔn)確地探索MXene基硫正極催化劑提供可能。



    文章要點(diǎn)

    要點(diǎn)一：基于Mxene表面終端的p帶中心（εp）和亞表面過渡金屬的電負(fù)性（χp），構(gòu)建了一種高效且簡單的理論模型用于研究MXenes的表面局部化學(xué)環(huán)境與Li-S電池中SRR限速步驟之間的關(guān)系。

    要點(diǎn)二：利用該模型篩選出四種可能具有高翠花活性的MXenes材料（Sc2CS2、Ti2CS2、Mo2CS2和W2CS2），并通過對比DFT計(jì)算中Gibbs自由能差的結(jié)果證實(shí)了模型的準(zhǔn)確性。該工作提供的預(yù)測模型使用簡單的電子描述符而非昂貴的量子化學(xué)計(jì)算，為預(yù)測硫正極還原催化劑提供了新的思路和理論基礎(chǔ)。



    圖文展示

    圖1.預(yù)測模型的研究方法示意圖

     

    圖2. Li2S2到Li2S轉(zhuǎn)化時(shí)三種可能的反應(yīng)路徑

    圖3.不同MXene的表征

     

    圖4.態(tài)密度（DOS）計(jì)算

    圖5.MXene電子描述符X和Gibbs自由能變化


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    全部 3小時(shí)前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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