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              廈大王野等人JACS:“圣杯反應(yīng)”甲烷氧化新進(jìn)展!
              來源: 時間:2023-06-21 10:11:41 瀏覽:1645次

              第一作者:Wangyang Wang、Wei Zhou和Yuchen Tang

              通訊作者:王野教授、Wei Zhou和Christophe Copéret

              通訊單位:廈門大學(xué)和蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院

              DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04260




              研究背景

              利用氧氣(O2)將甲烷(CH4)選擇性氧化為甲醇(CH3OH)是升級豐富甲烷資源的一種有吸引力的途徑,也是化學(xué)中最具挑戰(zhàn)性的反應(yīng)之一,因為產(chǎn)物(CH3OH)的反應(yīng)活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于反應(yīng)物(CH4)。基于此,廈門大學(xué)王野教授和Wei Zhou、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Christophe Copéret等人報道了分散在絲光分子篩(H-MOR)上的金納米顆粒(Au/H-MOR),其在一氧化碳(CO)存在的水介質(zhì)中有效地催化了O2將CH4選擇性氧化為CH3OH。




              文章要點

              1、在反應(yīng)溫度為150 ℃條件下,甲醇產(chǎn)率可達(dá)1300 μmol gcat-1 h-1或280 mmol gAu-1 h-1,選擇性為75%,優(yōu)于相同條件下已報道的大多數(shù)催化劑。

              2、核磁共振(NMR)光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明,羥基自由基(?OH)和過氧化氫物種(H2O2)都參與了CH4的活化和轉(zhuǎn)化,而CH3OH對Au的親和力較低是CH3OH選擇性較高的主要原因。




              圖文展示

              圖1.CH4選擇性氧化的催化性能

               

              圖2.活性氧物種的表征

              圖3.CH3OH的選擇性與其親和力的關(guān)系

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              全部 3小時前 四川
              文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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