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                廈大王野等人JACS:“圣杯反應”甲烷氧化新進展!
                來源: 時間:2023-06-21 10:11:41 瀏覽:1898次

                第一作者:Wangyang Wang、Wei Zhou和Yuchen Tang

                通訊作者:王野教授、Wei Zhou和Christophe Copéret

                通訊單位:廈門大學和蘇黎世聯邦理工學院

                DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04260




                研究背景

                利用氧氣(O2)將甲烷(CH4)選擇性氧化為甲醇(CH3OH)是升級豐富甲烷資源的一種有吸引力的途徑,也是化學中最具挑戰性的反應之一,因為產物(CH3OH)的反應活性遠遠高于反應物(CH4)。基于此,廈門大學王野教授和Wei Zhou、蘇黎世聯邦理工學院Christophe Copéret等人報道了分散在絲光分子篩(H-MOR)上的金納米顆粒(Au/H-MOR),其在一氧化碳(CO)存在的水介質中有效地催化了O2將CH4選擇性氧化為CH3OH。




                文章要點

                1、在反應溫度為150 ℃條件下,甲醇產率可達1300 μmol gcat-1 h-1或280 mmol gAu-1 h-1,選擇性為75%,優于相同條件下已報道的大多數催化劑。

                2、核磁共振(NMR)光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明,羥基自由基(?OH)和過氧化氫物種(H2O2)都參與了CH4的活化和轉化,而CH3OH對Au的親和力較低是CH3OH選擇性較高的主要原因。




                圖文展示

                圖1.CH4選擇性氧化的催化性能

                 

                圖2.活性氧物種的表征

                圖3.CH3OH的選擇性與其親和力的關系

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                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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