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清華大學張強等人，連發Matter和Angew.！

來源：時間：2023-06-07 09:28:16 瀏覽：2039次

【1】

第一作者：李澤珩&姚楠&余樂耕等

通訊作者：張強教授&閆崇教授

通訊單位：清華大學&北京理工大學

DOI: 10.1016/j.matt.2023.04.012

研究背景

目前，基于碳酸乙烯酯（EC）體系的液態電解質的組成極大的限制了鋰離子電池（LIBs）的低溫使用。然而，低溫溶劑的使用可極大拓寬LIBs的工作溫度范圍，但它們在低溫下會與析出的Li發生副反應產生大量氣體，導致LIBs過早失效。在較低的溫度下，尤其是在不超過-20 ℃時，LIBs的循環壽命比在高溫下面臨更嚴峻挑戰。鑒于此，清華大學張強教授和北京理工大學閆崇教授等人進一步揭示了氣體產生的機理，并開發了一種基于高濃度乙酸乙酯（EA）的電解質。富陰離子和添加劑共同分解形成的致密均勻的固體電解質界面在低溫下有效地鈍化了涂覆的Li。

文章要點

1、本文所設計的電解質使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）/石墨軟包電池在溫度為-20 ℃，充電能力為0.2 C條件下可穩定地循環，其壽命破紀錄地超過了一年（1400次循環）。

2、NCM811電池在-20 ℃下表現出良好的快速充電能力（0.5 C），在4000次循環中，每次循環的容量的衰減率低至0.0097%。

圖文展示

圖1.石墨負極在低溫下的界面演變示意圖

圖2.使用1.0 M LiPF₆ EA/FEC電解質的袋式電池化學性能

圖3. MD模擬獲得的電解質結構

圖4. 3.0 M LiPF₆ EA/FEC電解質的袋式電池性能

圖5.石墨負極上的SEI

圖6.循環石墨負極在-20 ℃的表征

圖7. 3.0 M LiPF₆ EA/FEC電解質的袋式電池化學性能

【2】

第一作者：姚楠&余樂耕

通訊作者：張強教授&陳翔博士

通訊單位：清華大學

DOI: 1002/anie.202305331

研究背景

粘度對于電解質的離子傳輸和潤濕性極其作用，但易于獲得粘度值和深入了解該特性仍然具有挑戰性，而其對于評估電解質性能和定制電解質至關重要。基于此，清華大學張強教授和陳翔博士等人報道了一種篩選重疊方法，通過分子動力學（MD）模擬有效地計算鋰電池電解質的粘度。溶劑的粘度與分子之間的結合能呈正相關，表明粘度與分子間的相互作用直接相關。電解質中的鹽隨著濃度的增加而粘度顯著增加，而稀釋劑則起到降粘劑的作用，歸因于陽離子-陰離子和陽離子-溶劑締合物的不同結合強度。

文章要點

1、開發了一種準確有效的篩選重疊方法（SOM），通過MD模擬計算液體電解質的粘度。

2、SOM只需要三個容易實現的步驟，確定了一個適當的相關時間，并首次對波動的結果進行篩選，比已有文獻中的方法具有更高的準確性和時間性能。

3、通過系統地分析和討論電解質組分及其配比對粘度的影響，發現分子的結合能與電解質粘度之間存在正相關關系。由于鹽中陽離子和陰離子之間的相互作用比溶劑分子之間的相互作用力強得多，以及形成阻止溶劑自由運動的溶劑化結構，鹽的加入迅速增加了電解質粘度。

圖文展示