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選擇性加氫，又一篇JACS！

來(lái)源：時(shí)間：2023-06-02 11:26:13 瀏覽：1928次

第一作者：Weijie Zhang

通訊作者：鄭南峰教授、傅鋼教授和秦瑞軒副教授

通訊單位：廈門大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c00953

研究背景

調(diào)節(jié)非均相催化劑的金屬-配體界面已成為優(yōu)化其催化性能的一種有效策略，尤其是在非均相金屬催化劑上進(jìn)行有機(jī)修飾，這有助于優(yōu)化催化選擇性，主要是由于空間位阻效應(yīng)、電子效應(yīng)和系綜效應(yīng)。基于此，廈門大學(xué)鄭南峰教授、傅鋼教授和秦瑞軒副教授課題組等人通過炔烴半加氫催化劑的實(shí)例研究得出以下結(jié)果：（1）配體修飾提供了極好的選擇性；（2）界面立體效應(yīng)可以改變鈀納米催化劑在加氫反應(yīng)中的催化選擇性；（3）分子間氫鍵網(wǎng)絡(luò)在固體表面產(chǎn)生獨(dú)特的位阻效應(yīng)，從而增強(qiáng)了整個(gè)體系的位阻，最終獲得高催化活性。

作者制備了半蒸汽包覆超薄鈀（Pd）納米片，并證明了一種簡(jiǎn)單的配體修飾所制備的催化劑在催化末端炔加氫過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性和耐久性，且優(yōu)于大多數(shù)先前報(bào)道的配體保護(hù)Pd催化劑。

文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一：在多種類型的雙齒配體中，半胱氨修飾的Pd納米片在末端炔烴加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性。

要點(diǎn)二：通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)合系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)研究證實(shí)，質(zhì)子化的氨基與非質(zhì)子化氨基之間形成分子間氫鍵。在這種剛性氫鍵網(wǎng)絡(luò)修飾的Pd表面，暴露的金屬位點(diǎn)依然可以高活性、高選擇性的催化末端炔烴加氫。

要點(diǎn)三：這種基于金屬配體界面工程為未來(lái)炔烴加氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了重要的見解，并有望為空間效應(yīng)的概念研究提供新的方向。

圖文展示

圖1.金屬表面的選擇性

圖2.不同改性Pd納米片催化PA加氫的性能

圖3. Pd納米片TEM和XRD表征

圖4. ESR和原位紅外表征

圖5. DFT計(jì)算

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