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              ?MOL光催化，林文斌最新JACS！
              
                    
              
                        來源：
                        時(shí)間：2023-05-30 10:04:05
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              第一作者：鄭海峰&范英杰
              通訊作者：林文斌教授
              通訊單位：芝加哥大學(xué)
              DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c02703

              研究背景


              烯烴加氫官能化反應(yīng)的催化效率受到自由基二聚或自由基被捕獲導(dǎo)致光催化劑失活的限制，通常需要更高的催化劑負(fù)載量（高于10 mol%）才能在中等產(chǎn)量規(guī)模下產(chǎn)生加氫官能化產(chǎn)物。因此，迫切需要開發(fā)出具有協(xié)同路易斯酸和光催化劑的雙功能催化系統(tǒng)，以實(shí)現(xiàn)烯烴的高效加氫功能。鑒于此，芝加哥大學(xué)林文斌教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了通過對(duì)金屬-有機(jī)層（MOL）中的金屬簇節(jié)點(diǎn)進(jìn)行順序修飾合成的雙功能光催化劑（Zr-OTf-EY MOL），其含有強(qiáng)路易斯酸性三氟化甲磺酸酯修飾的Zr6-SBUs和曙紅Y（EY）光敏劑，用于光催化HAT反應(yīng)。所得Zr-OTf-EY有效地催化了缺電子烯烴和偶氮二羧酸鹽與C-H化合物的HAT交叉偶聯(lián)反應(yīng)。

              文章要點(diǎn)


              1、Zr-OTf-EY在節(jié)點(diǎn)上具有曙紅Y和強(qiáng)路易斯酸，催化各種C-H化合物與缺電子烯烴或偶氮二甲酸酯之間的交叉偶聯(lián)反應(yīng)，得到C-C和C-N偶聯(lián)產(chǎn)物，周轉(zhuǎn)數(shù)高達(dá)1980。
              2、在Zr-OTf-EY催化的反應(yīng)中，路易斯酸位點(diǎn)結(jié)合烯烴或偶氮二羧酸鹽以增加它們的局部濃度和電子缺陷，同時(shí)增強(qiáng)自由基加成，而EY通過MOL上的位點(diǎn)隔離來穩(wěn)定性能，以提供長(zhǎng)壽命催化劑用于氫原子轉(zhuǎn)移。
              3、Zr-OTf-EY節(jié)點(diǎn)上對(duì)光穩(wěn)定的EY位點(diǎn)和路易斯酸之間的接近度，使得交叉偶聯(lián)反應(yīng)中的催化效率比均相催化劑提高了約400倍。

              圖文展示


              圖1.光催化劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)與催化示意圖
              圖2. Zr-OTf-EY的合成與表征
              圖3.催化性能
              圖4.催化機(jī)理
                              
                
                
                
              
                    
              
                        
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                                四川
                            
              
                            
              
                                文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
                            
              
                            
              
                                
              
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