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              山西煤炭化學所王建國&秦張峰&王森,最新Nature子刊!
              來源: 時間:2023-05-16 15:51:13 瀏覽:1603次

              第一作者:Han Wang和Sheng Fan

              通訊作者:王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員

              通訊單位:中科院山西煤炭化學研究所

              DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38336-5




              研究背景

              將二氧化碳(CO2)直接轉化為具有高選擇性的單一特定烴類極具有吸引力,但非常具有挑戰性。基于此,中科院山西煤炭化學研究所王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員等人報道了一種由InZrOx氧化物和H-Beta分子篩組成的雙功能復合催化劑(InZrOx-Beta),并將其用于CO2加氫反應。




              文章要點

              1、測試發現,在315 ℃、3.0 MPa、1200 mL g?1 h?1空速(H2/CO2=3)條件下,所有烴類(無CO)中對丁烷的選擇性為53.4%,CO2的轉化率為20.4%,對CH4的選擇性僅為2%左右。

              2、結合各種表征方法和密度泛函理論(DFT)計算發現,H-Beta的三維(3D)12環通道有助于形成含有異丙基側鏈的甲苯和甲基萘,有利于甲醇相關中間體通過烷基側鏈消除和隨后的甲基化和氫化轉化為丁烷。

              3、作者還開發了一種表面SiO2保護策略,該策略可以有效地抑制InZrOx氧化物的相分離和In物質向H-Beta分子篩的遷移,從而大大提高InZrOx-Beta在CO2加氫中的催化穩定性。該研究為設計穩定的In基催化劑用于CO2加氫生成特定的烴類產物鋪平了道路。




              圖文展示

              圖1.各種InZrOx氧化物的結構

              圖2. InZrOx的表面電子態和還原行為

              圖3.各種復合催化劑在CO2加氫中的性能

              圖4.優化CO2加氫反應的條件

              圖5.原位DRIFT光譜

              圖6.甲醇轉化的探究實驗

              圖7. DFT計算

              圖8. SiO2改性InZrOx-Beta催化劑的催化穩定性

              圖9. SiO2改性InZrOx-Beta的結構和電子態

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              全部 3小時前 四川
              文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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