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    山西煤炭化學所王建國&秦張峰&王森,最新Nature子刊!
    來源: 時間:2023-05-16 15:51:13 瀏覽:1922次

    第一作者:Han Wang和Sheng Fan

    通訊作者:王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員

    通訊單位:中科院山西煤炭化學研究所

    DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38336-5




    研究背景

    將二氧化碳(CO2)直接轉(zhuǎn)化為具有高選擇性的單一特定烴類極具有吸引力,但非常具有挑戰(zhàn)性。基于此,中科院山西煤炭化學研究所王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員等人報道了一種由InZrOx氧化物和H-Beta分子篩組成的雙功能復合催化劑(InZrOx-Beta),并將其用于CO2加氫反應。




    文章要點

    1、測試發(fā)現(xiàn),在315 ℃、3.0 MPa、1200 mL g?1 h?1空速(H2/CO2=3)條件下,所有烴類(無CO)中對丁烷的選擇性為53.4%,CO2的轉(zhuǎn)化率為20.4%,對CH4的選擇性僅為2%左右。

    2、結(jié)合各種表征方法和密度泛函理論(DFT)計算發(fā)現(xiàn),H-Beta的三維(3D)12環(huán)通道有助于形成含有異丙基側(cè)鏈的甲苯和甲基萘,有利于甲醇相關(guān)中間體通過烷基側(cè)鏈消除和隨后的甲基化和氫化轉(zhuǎn)化為丁烷。

    3、作者還開發(fā)了一種表面SiO2保護策略,該策略可以有效地抑制InZrOx氧化物的相分離和In物質(zhì)向H-Beta分子篩的遷移,從而大大提高InZrOx-Beta在CO2加氫中的催化穩(wěn)定性。該研究為設計穩(wěn)定的In基催化劑用于CO2加氫生成特定的烴類產(chǎn)物鋪平了道路。




    圖文展示

    圖1.各種InZrOx氧化物的結(jié)構(gòu)

    圖2. InZrOx的表面電子態(tài)和還原行為

    圖3.各種復合催化劑在CO2加氫中的性能

    圖4.優(yōu)化CO2加氫反應的條件

    圖5.原位DRIFT光譜

    圖6.甲醇轉(zhuǎn)化的探究實驗

    圖7. DFT計算

    圖8. SiO2改性InZrOx-Beta催化劑的催化穩(wěn)定性

    圖9. SiO2改性InZrOx-Beta的結(jié)構(gòu)和電子態(tài)

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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