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                黃遠標&曹榮JACS:一種新型光催化策略!
                來源: 時間:2023-04-21 15:02:10 瀏覽:2321次

                第一作者:Rui Xu和Duan-Hui Si

                通訊作者:黃遠標研究員和曹榮研究員

                通訊單位:中科院福建物質結構研究所

                DOI: 10.1021/jacs.3c02370.


                研究背景

                將CO2經過光催化轉化為C2+產物(如乙烯)是實現碳中和目標的一個有前景的途徑,但由于CO2的高激活勢壘和許多可能的多電子轉移產物的類似還原潛力,這仍是一個巨大的挑戰。銅(Cu)基催化劑常被用作CO2轉化為乙烯(C2H4)的光催化劑,但它們的活性和選擇性都很低,因此設計對C2+產物具有高活性和選擇性的高效光催化劑的新策略是有必要的。基于此,中國科學院福建物質結構研究所黃遠標研究員和曹榮研究員等人報道了利用串聯電催化和熱催化路線成功將CO2轉化為有用產品的研究啟發,通過在錸-(I)聯吡啶fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl](Re-bpy)和銅卟啉三嗪框架[PTF(Cu)]中構建協同雙位點來增強CO2轉化為乙烯。


                文章要點

                1、作者開發了一種串聯光催化策略,通過fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl]與多孔銅-卟啉三嗪框架的協同作用來增強CO2轉化為C2H4。在可見光照射52 h后,Re-bpy/PTF(Cu)催化劑生成了38.1 μmol C2H4,生成速率為73.2 μmol g?1 h?1,超過了已報道的所有光催化劑的生成速率。

                2、DFT計算表明,PTF(Cu)-*CO與Re-bpy-*CO耦合形成關鍵中間體Re-bpy-*CO-*CO-PTF(Cu)對C2H4的生產至關重要。

                圖文展示

                圖1.雙位點協同催化系統將CO2串聯光還原為乙烯

                圖2.催化性能

                圖3. XANES和EXAFS光譜表征

                圖4.理論計算


                圖5.機理研究

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                文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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