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【頂刊速覽】2021年量子點材料最新研究進展

來源：測試GO 時間：2021-09-18 11:32:08 瀏覽：3579次

1、引言

傳統體相半導體材料因其具有獨特的光學和電學特性，已經在電腦、移動電話、激光和衛星等各領域得到廣泛地應用。通過分子束外延(MBE)和金屬有機化學氣相沉積(MOCVD)等逐層晶體生長技術可以有效對體相半導體材料進行晶體結構和組分進行調控和設計，制備出具有寬范圍可調光電特性的高結晶性Si和III-V(例如GaAs、InP和GaN)等半導體。

與體相半導體材料相比，量子點材料是一種半徑小于或者接近波爾半徑，能夠接受激發光產生熒光的半導體納米材料，當其降低到一定的臨界尺寸后，電子在三維上的運動受到限制，能夠表現出量子限域效應。與體相半導體材料相比較，量子限域結構能表現出與尺寸相關的電子特性，受限制的電子運動導致一個離散的類似原子的電子結構和大小依賴的能級，因此在化學、物理、電學和光學性能等方面具有更高的可調控性，在材料和器件設計中表現出更高的杠桿作用^[1]。

1、Nature Communications：一種用于神經形態視覺系統的柔性、靈活、超靈敏光電傳感器陣列

視覺系統對生物體的生存和競爭必不可少。在視覺信息處理過程中，大腦視覺中樞做出復雜行為判斷前，視網膜在對光刺激信號進行檢測同時并行處理所捕獲的圖像信息。開發受人眼啟發的神經形態視覺系統主要面臨雙重挑戰：既要重現動物系統的靈活性、復雜性和適應性，又要通過高效且簡潔的計算加以實現。

近年來，基于傳統互補金屬氧化物半導體(CMOS)成像器或電荷耦合器件(CCD)的數字視覺系統迅速發展起來，通過串行或粗略并行結構上的擴展接口數字處理單元來實現計算機視覺，但是這種方法通常會面臨功耗高、尺寸大、成本高等缺點。相比而言，人類視覺系統擁有很多帶有突觸的視神經元，能夠探測圖像信息，并可以存儲信息和處理數據，因而能平行地處理大量的信息，而每個突觸活動所耗費的能量僅為1-100飛焦耳，因此，模擬人類視覺系統開發神經形態電路可以將圖像傳感、記憶和處理功能集成到設備中，實時處理連續的模擬亮度信號。針對于此，高集成度、靈活性和超靈敏度是模擬生物處理過程的實用人工視覺系統的關鍵。

為此，中國科學院金屬研究所成會明院士團隊與國內多家單位的科研團隊合作開發出一種柔性碳納米管-量子點神經形態人工視覺光電傳感器^[2]。通過使用半導體性碳納米管和鈣鈦礦量子點的組合，作為神經形態視覺系統的有源敏感材料，組裝于一個1024像素的柔性光電傳感器陣列，實現了光傳感、信息存儲和數據預處理等功能以及視覺圖像強化學習過程（圖1）。該設備對光的靈敏度為5.1×10⁷A /W，探測靈敏度為2×10¹⁶ Jones。高靈敏的光電傳感器可以同時充當人工光感受器和生物突觸，直接對光刺激作出反應，并進行光可調突觸可塑性的功能預處理。這些結果為人工神經形態視覺系統的發展提供了動力，以模擬生物視覺系統的靈活性、復雜性和適應性。基于此，作者進一步通過1 μW/cm²的弱光脈沖訓練傳感器陣列，演示了神經形態強化學習（圖2）。

圖1 器件設計與表征

圖2 光傳感裝置外觀與演示

2、Light: Science and Applications: 基于量子工程非平衡摻雜實現高效p型摻雜AlGaN

超寬帶隙(UWBG)氮化物作為新一代半導體，因其可調諧的直接UWBG、高擊穿場、優異的化學和熱穩定性，在高效深紫外照明和探測、高頻大功率電子器件等領域發揮著核心作用。近年來，氮基半導體-超導體和單片集成光通信芯片的研究進展更是進一步顯示了超寬帶氮化物的廣闊前景。其中，AlGaN材料是一種直接可調UWBG氮化物，可用于制備紫外光源。然而，對于UWBG氮化物而言，摻雜劑溶解度、自補償、受體活化能(Ea)等問題嚴重阻礙了其高效摻雜，成為了實現高性能器件的主要障礙。目前溶解度和自我補償的問題在一定程度上得到了改善和優化，但是高的Ea依舊是核心問題。發展新型摻雜方法，克服摻雜的物理限制，降低受體激活能，是提升高Al組分AlGaN材料p型摻雜效率的根本，也是推動深紫外光源效率提升的關鍵。

為此，中國科學院長春光學精密機械與物理研究所研究員黎大兵團隊和中科院半導體研究所研究員鄧惠雄合作，報道了一種通過量子工程非平衡摻雜實現高效率p型超寬禁帶氮化物材料的方法（圖3）^[3]。通過采用量子工程非平衡摻雜方法，在AlGaN材料體系中引入GaN量子結構，并將摻雜劑集中摻雜在GaN局域量子結構附近的基質材料中，形成非平衡材料體系，促使系統價帶頂（VBM）上移，并保證雜質能有效釋放空穴至VBM，從而實現了高Al組分AlGaN受體摻雜激活能降低。

理論計算結果表明，AlN材料中引入GaN量子點能夠有效調控整個體系的價帶頂位置，并且價帶頂能級呈現上升趨（圖4）。基于上述量子工程摻雜理論，通過金屬有機化學氣相沉積（MOCVD）生長AlGaN:GaN量子點結構，并進一步通過發展“間斷外延”的非平衡生長法來實現AlGaN:GaN量子點非平衡摻雜系統。利用變溫Hall測試，發現Mg受體激活能均小于50 meV（圖5），相比體材料均勻摻雜方式的激活能降低了近一個數量級，并且空穴濃度均達到1018 cm^-3量級。將非平衡量子摻雜方法應用到深紫外LED中，其性能得到顯著提升。隨著量子材料生長技術的發展，這種方法將得到廣泛應用，并有望極大地促進超寬帶隙半導體器件的發展。

圖3 價帶調制降低UWBG氮化物中的受體Ea示意圖

圖4 理論計算

圖5 量子工程摻雜AlGaN的空穴導電特性及電導率的變溫Hall測試

3、Nature Communications：超高亮度拉曼量子點助力多色光學成像

生物分子的空間分布成像是現代生物學的核心，熒光技術的發展使研究人員能夠以納米級的精度研究亞細胞結構。例如免疫熒光顯微鏡 (IFM)，通過實現熒光材料與抗體等親和結合劑進行偶聯，可以有效實現各種生物標志物的分布可視化。在過去的20年里，光學和化學的進步促使很多具有優秀光物理特性的新的熒光材料得到了開發，尤其是發光納米粒子如量子點和聚合物量子點等。這些熒光納米粒子具有超高的亮度和很強的光穩定性，并已被成功地應用在IFM細胞成像研究當中。

然而，針對細胞中多個靶點的同時多色成像，即同時觀察復雜的生物網絡和相互作用，仍然是一個懸而未決的挑戰，其主要的技術難題源自于熒光材料的基本“光譜擁擠”問題。另一方面，基于拉曼光譜的方法雖然具有更高的光譜分辨率，但通常缺乏生物標志物實際成像所需的靈敏度。

為了解決對新型拉曼探針的迫切需求，哥倫比亞大學閔瑋教授課題組開發了一系列新型拉曼納米量子點顆粒（Raman dots，Rdots）（圖6）^[4]。這些Rdots在較小尺寸（直徑約20納米）下可以實現超高的亮度和與極窄的峰寬，當與新興的受激拉曼散射 (SRS) 顯微鏡結合使用時，這些 Rdots 比之前報道的拉曼活性有機探針亮兩到三個數量級。Rdots的亮度、小尺寸以及簡單方便的表面生物修飾能力特性允許對哺乳動物細胞和組織切片中的特定蛋白靶點(包括細胞骨架和低豐度表面蛋白)進行免疫染色，具有高成像對比度（圖7）。

圖6 Rdots的制備及其生物功能化原理圖

圖7 使用Rdots進行多色成像

4、Nature Communications：量子點的聲子輔助上轉換光致發光

光致發光和電致發光在我們的日常生活中的信息表達、獲取和通信中起著至關重要的作用，然而在這些方面的應用主要采用轉換光發射，發射光子的能量明顯低于激發光子(或電子空穴對)，這一過程會造成大量的能量損耗，且會使得發光器件發熱，縮短器件壽命。目前僅就普通照明而言，上轉換發光就消耗了全球近 15% 的電能，并以廢熱的形式造成嚴重的能量損失，并進一步導致全球變暖，引起安全問題。

與之相對，熱輔助上轉換光致發光 (UCPL) 可以通過提取以分子振動形式存儲在工作介質（或晶體中的聲子）中的熱能，發射能量高于激發光子的光子。這一過程可將晶格振動中的熱能轉化為光能，提高發光體的能量轉換效率，并減少發熱。目前已有多種材料被發現具有上轉換發光能力，但由于材料質量、制作成本等問題，均難以滿足實際應用的需求。隨著合成技術的發展，近年來人們通過溶液方法以很低的成本制造出具有優異光學性質的半導體量子點。量子點被認為是一種很有潛力的上轉換發光材料，但其上轉換發光的性質、機理以及應用均未得到充分探索。

基于此，浙江大學彭笑剛、秦海燕課題組報道了基于溶液量子點的高效上轉換發光，揭示了其基于本征電聲子耦合能級的上轉換發光機制，并拓展了其在光學制冷以及高效照明領域的應用^[5]。研究結果表明對于CdSe/CdS核殼結構量子點，上轉換發光能夠高效進行，并且其上轉換熒光量子產率與下轉換一致，均接近100%。

進一步的研究結果表明，與缺陷輔助上轉換光致發光不同，溫度相關測量和單點光譜揭示該量子點材料上轉換光致發光和常規下轉換光致發光共享相同的電子—聲子耦合電子態。為此，作者提出了基于本征電聲子耦合能級的上轉換發光機制以解釋觀察到的上轉換發光現象（圖8）。另外，作者通過用長波光激發封裝在溫度計中的量子點溶液，實現了量子點相對于背景溶劑的光學制冷（圖8），并進一步利用量子點高效上轉換發光的特性，實現LED光譜在短波側的拓寬，構建了具有高顯色性（CRI>90）的高效白光照明光源（圖9）。總的來說，膠體量子點是一種高效、穩定、經濟的上轉換光致發光發射體，具有廣泛的應用前景。

圖8 基于本征電聲子耦合能級的上轉換發光機理圖

圖9 基于量子點上轉換發光的相對光學制冷

圖10 基于量子點上轉換發光的高顯色性白光光源

5、Chemical Engineering Journal: 硼量子點納入 3D 交聯 rGO 骨架以構建高效儲鋰負極

鋰離子電池（LIBs）在推動消費電子、電動汽車和大規模固定儲能的快速發展中發揮了重要作用，硼作為鋰離子電池的負極材料，由于其嵌鋰相Li_xB ( x =1~5) 所具有的超高理論容量：2479~12395 mAhg^-1，以及廉價、無毒的特性，已或多或少受到一定的關注。然而，硼材料存在強共價鍵所構建的內在聚合硼骨架，并且聚合硼幾乎不能被激活，表現出電化學惰性，很難與鋰直接反應，導致硼負極在實際電池中的大規模應用受到嚴重阻礙。

受碳/金屬量子點(QD) 在能量存儲中的應用啟發，量子點材料擁有獨特的表面/邊緣效應，并且可以為電解質和電極之間的插層創造出色的界面。因此將硼的尺寸減小到量子尺寸也是一種有效的策略，不僅可以極大地提高硼的電化學活性，而且可以為離子吸附和解吸提供更多的活性位點，從而增加容量和改善離子擴散和電荷轉移動力學。然而，用作負極材料的活性 QD 會產生高暴露于電解質的表面，導致固體電解質中間相 (SEI) 層的循環形成和分解。

為此，中北大學王慧奇課題組通過硼納米片的低溫液相剝離合成了量子尺寸的硼點（BQDs）并結合到導電石墨烯基質中，從而形成了3D交聯的 BQDs/還原氧化石墨烯骨架（B@rGO）作為鋰離子電池的負極（圖10）^[6]。3D交聯導電結構激活 BQD 可逆地儲存/釋放鋰，并賦予相關的大孔/中孔，其中電解質可以輕松進入高效鋰的輸送途徑和活性吸附/解吸位點（圖11）。所開發的負極在0.05 Ag^-1的電流密度下具有2651 mAhg^-1的超高容量，在 0.1 Ag^-1下具有出色的長循環穩定性，500圈后容量保持率為836 mAhg^-1（圖12）。并且該復合材料具有優異的倍率性能，10 Ag^-1的大電流密度下仍然可以提供202 mAhg^-1的容量。

圖11 BQD@rGO骨架的制備示意圖

圖12 BQD@rGO骨架的孔徑結構表征以及成鍵方式

圖13 BQD@rGO骨架的電化學性能

參考文獻

[1] Pelayo García de Arquer et al. Semiconductor quantum dots: Technological progress and future challenges. Science,2021, 373, 640.

[2] Zhu et al. A flexible ultrasensitive optoelectronic sensor array for neuromorphic vision systems. Nature Communications, 2021, 12, 1798.

[3] Jiang et al. Quantum engineering of non-equilibrium efficient p-doping in ultra-wide band-gap nitrides. Light: Science & Applications, 2021,10, 69.

[4] Zhao et al. Ultra-bright Raman dots for multiplexed optical imaging. Nature Communications, 2021, 12, 1305.

[5] Ye et al. Phonon-assisted up-conversion photoluminescence of quantum dots. Nature Communications, 2021,12,4283.

[6] Wang et al. Incorporating quantum-sized boron dots into 3D cross-linked rGO skeleton to enable the activity of boron anode for favorable lithium storage. Chemical Engineering Journal, 2021, 425, 130659.

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