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崔屹教授團隊2019年?Nature&Science等頂刊大盤點

來源：測試GO 時間：2020-12-07 16:19:09 瀏覽：5660次

人物介紹

崔屹于1998年本科畢業于中國科技大學化學系，之后就讀于哈佛大學，師從納米大咖Charles M. Lieber教授。2002年，崔屹進入加州大學伯克利分校，在Paul Alivisatos課題組從事博士后研究。2005年，加入斯坦福大學從教至今。他是Nano Letters的副主編，同時也是由美國能源部投資支持的灣區光伏聯盟的聯合主任。先后在世界頂級期刊發表高水平論文400余篇。根據Google Scholar顯示，截至2019年12月29日，崔屹的總引用次數高達162285次，h指數為189。

除了在科研界熠熠生輝，崔屹的另外一個標簽是企業家。他創辦了第一家公司Amprius，生產硅負極高能鋰電池；2015年，他和諾獎得主、美國前能源部部長朱棣文教授共同創辦了4CAir公司，生產霧霾過濾產品。

作為Nature和Science上的?？?，崔屹在2019年一共在Nature、Science及其子刊上發表了11篇論文。這篇文章為大家匯總了崔屹課題組2019年在Nature、Science及其子刊上發表的文章。

1. Science：儲能——納米材料推動的未來

Science：儲能——納米材料推動的未來

鋰離子電池為便攜式電子產品，電動汽車和固定式存儲設備供電，已獲得2019年諾貝爾化學獎。納米材料的開發及其在電極和器件中的相關處理可以改善現有能量存儲系統的性能和開發。

在這篇文章中，崔屹教授團隊提供了有關納米材料在儲能設備（例如超級電容器和電池）中的最新應用的觀點。納米材料的多功能性可以為便攜式、柔性、可折疊和可分配電子設備提供電源，并在電力運輸和網格規模的存儲，以及在生活環境和生物醫學系統中的集成中獲得應用。為了克服納米材料因高比表面積而引起的高反應性和化學不穩定性的局限性，應將具有不同功能的納米顆粒組合在納米和微米級的智能體系結構中。將納米材料集成到功能架構和設備中需要開發先進的制造方法。文章討論了成功的策略并概述了開發納米材料的路線圖，以支持未來的能量存儲應用，例如為分布式傳感器網絡以及柔性和可穿戴電子設備供電。

文獻鏈接：Energy storage: The future enabled by nanomaterials (Science, 2019, DOI:10.1126/science.aan8285)

2. Nat. Chem.：涉及Kirkendall型機理的快速電化鋰腐蝕

Nat. Chem.：涉及Kirkendall型機理的快速電化鋰腐蝕

當材料暴露于高氧化還原能力的環境中時，腐蝕通常是一種化學降解過程。在離子濃縮環境中，涉及氧化還原反應的電化學電池通常會受到不同程度的腐蝕。因此，在大多數實際的電化學系統中，為了避免腐蝕，研究人員精心選擇氧化還原對以使其落入（或不超出）電解質的熱力學電化學穩定性窗口。

然而，可循環充電鋰離子電池（LIB）是一個相當特殊的系統，其中電極的電勢經常降到遠遠超過電解質的穩定性極限以最大化能量密度的程度。結果，與熱力學穩定的系統不同，除非施加有效的動力學抑制，否則在LIB中很容易發生腐蝕，并且這種腐蝕引起了電池界的關注。

幸運的是，對于常規的鋰離子化學方法，已發現令人滿意的氧化還原對和能夠形成致密的鈍化固-電解質中間相（SEI）的電解質的組合。事實證明，它們在電池使用壽命內相對穩定，這使LIB在過去的二十年中成為成功的儲能手段。

在這篇文章中，崔屹教授團隊報道了Li在異質導電表面上的快速腐蝕現象，并提供了有關作用機理的研究。該研究很好地說明了鋰金屬電池的實際情況，其中鋰沉積/溶解發生在銅電極上。Li對Cu的腐蝕可以通過典型的Kirkendall效應來描述，該現象將空隙形成歸因于向內和向外的傳質之間的差異。

在隨后的電鍍過程中，觀察到的快速Kirkendall型腐蝕也傾向于引起樹枝狀生長。發現Li的快速腐蝕涉及電流過程，其中Li和更貴重的Cu分別用作陽極和陰極。通過在銅和鋰上的SEI的結構和成分分析，進一步闡明了電腐蝕機理。這個發現揭示了鋰金屬陽極的另一種失效機理，并揭示了其在存儲和非理想操作條件下的長期穩定性。這篇文章的研究提高電池界對腐蝕問題和腐蝕機理的認識。

文獻鏈接：Fast galvanic lithium corrosion involving a Kirkendall-type mechanism (Nat. Chem., 2019, DOI:10.1038/s41557-018-0203-8)

3. Nat. Rev. Mater.：設計用于先進電池的聚合物

Nat. Rev. Mater.：設計用于先進電池的聚合物

電化學儲能設備對全球社會越來越重要，聚合物材料是這些設備的關鍵組件。隨著對高能量密度設備的需求增加，將需要基于對物理現象和結構特性關系的基本理解的創新新材料，以實現高容量的下一代電池化學。

在這篇文章中，崔屹教授團隊討論了用于促進電池材料開發進展的核心聚合物科學原理。 具體來說，文章討論了聚合物材料的設計，以實現所需的機械性能，增加的離子和電子傳導性以及特定的化學相互作用。此外，作者還討論如何設計聚合物材料以創建穩定的人工界面并提高電池安全性。重點是這些設計原理可以應用于高級硅、鋰金屬和硫電池化學。

文獻鏈接：Designing polymers for advanced battery chemistries (Nat. Rev. Mater., 2019, DOI: 10.1038/s41578-019-0103-6)

4. Nat. Ener.：低溫電子顯微鏡觀察鋰金屬電池在高溫下的可循環性

Nat. Ener.：低溫電子顯微鏡觀察鋰金屬電池在高溫下的可循環性

鋰離子電池（LIB）徹底改變了儲能技術，并成為便攜式電子產品和電動汽車的最新二次電池技術。但是，LIB的實際工作溫度通常限制在0到45^oC之間。當溫度下降到低于0^oC時，由于電解質粘度增加，導致極化現象變大和界面動力學變慢，可逆電池容量降低。

另外，眾所周知的是，由于電極材料的反應性增加和隨之而來的副反應，即嚴重的固體電解質中間相（SEI）的形成，循環穩定性在高溫下降低。因此，通常在15至35^oC之間可實現LIB的最佳性能。

此外，隨著對高能量密度的不斷增長的需求，具有更高反應性的負極材料，例如鋰金屬，正在被研究和實現。鋰金屬是鋰基電池的陽極，在所有可能的候選材料中具有最低的電極電位和最高的理論容量。然而，由于其低的電極電勢和隨之而來的高反應性，預測鋰金屬電池的熱誘導降解和老化效應將加劇。

在這篇文章中，崔屹教授團隊證明了在高溫下使用的鋰金屬電池的增強性能。在60^oC的基于醚的電解質中，平均庫侖效率達到99.3％，并實現了300多個穩定循環；但在20^oC下，庫侖效率在75個循環內急劇下降，相當于平均庫侖效率為90.2％。低溫電子顯微鏡觀察顯示，固體電解質在60^oC時出現了完全不同的界面納米結構，該結構保持機械穩定性，抑制連續副反應并確保良好的循環穩定性和低電化學阻抗。此外，在高溫下生長的較大的鋰顆粒會減小電解質/電極的界面面積，從而減少每個周期的鋰損失并實現更高的庫侖效率。

文獻鏈接：Improving cyclability of Li metal batteries at elevated temperatures and its origin revealed by cryo-electron microscopy (Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0413-3)

5. Nat. Nanotechnol.：一種超薄，柔性的固態聚合物復合電解質

Nat. Nanotechnol.：一種超薄，柔性的固態聚合物復合電解質

產業對更安全的電池的迫切需求，引起了科研人員對全固態鋰基電池的研究熱潮。為了獲得與基于液體電解質的電池可比的能量密度，需要具有高離子傳導性的超薄、輕質的固體電解質。然而，由于電池短路的風險增加，因此固體電解質的厚度與液體電解質中使用的商用聚合物電解質隔膜（?10 μm）相當，仍具有挑戰性。

在這篇文章中，崔屹教授團隊報道了一種聚合物-聚合物固態電解質的設計，該膜以厚度為8.6 μm的納米多孔聚酰亞胺（PI）膜為填充，該膜填充有聚環氧乙烷/雙（三氟甲磺酰基）酰亞胺鋰（PEO/LiTFSI）安全的固體聚合物電解質。PI膜不易燃且機械強度高，即使在循環超過1000 μh后仍可防止電池短路，并且垂直通道可增強注入的聚合物電解質的離子電導率。用PI/PEO/LiTFSI固體電解質制成的全固態鋰離子電池在60^oC的溫度下表現出良好的循環性能（在C/2速率下為200次循環），并且可以經受彎曲、切割和釘子穿透等濫用測試。

文獻鏈接：Ultrathin, flexible, solid polymer composite electrolyte enabled with aligned nanoporous host for lithium batteries (Nat. Nanotechnol., 2019, DOI: 10.1038/s41565-019-0465-3)

6. Nat. Commun.：不對稱交流電化學修復重金屬污染土壤

Nat. Commun.：不對稱交流電化學修復重金屬污染土壤

隨著人口的增加和對農業用地的需求，土壤污染正成為嚴重的全球環境危機。人為活動造成的土壤重金屬是最關鍵的問題之一，特別是考慮到大量中毒事件的發生?？紤]到由于全球采礦業和工業需求的急劇增長，地殼中重金屬的累積率很高，因此對受污染的城市和農業用地進行經濟有效的修復是可持續發展的前提。

通常，土壤中的重金屬為陽離子形式，并通過靜電吸引或與有機/無機配體離子形成化學鍵而保留在土壤顆粒上。一種補救方法是用強螯合劑對土壤進行清洗，該螯合劑可從土壤顆粒表面的官能團中釋放出重金屬陽離子。但是，有三個問題阻礙了該技術的應用：螯合劑的高消耗，缺乏有效的處理洗滌液的策略以及洗滌后土壤養分流失過多。

另一個想法是使用高表面積吸附劑來降低重金屬陽離子的遷移率和生物利用度，但是由于其理化吸附性質而導致捕獲速度慢和容量低是主要缺點。固定重金屬的穩定性還需要長期監測。植物修復是近年來發展起來的一種高能效方法。然而，極長的處理時間使其僅適用于偏遠地區，生物質中積累的重金屬可能會造成二次污染。

在這篇文章中，崔屹教授團隊展示了一種由循環土壤洗滌系統和電化學過濾裝置組成的修復方法，該方法可以在不同濃度范圍內實現從污染土壤中高度去除重金屬。該補救方法基于不對稱交流電化學（AACE）的關鍵概念，該技術可以回收土壤清洗劑并消除二次污染。

此外，作者合成了功能化的電極，以促進電沉積過程。文章還提供了對重金屬轉化的理解，這些重金屬被還原為零價金屬態。最后，植物試驗顯示處理后土壤降解可忽略不計。這項工作將成為從各種制造和化學工業的廢物流中回收重金屬的工具。

文獻鏈接：Remediation of heavy metal contaminated soil by asymmetrical alternating current electrochemistry (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-10472-x)

7. Nat. Nanotechnol.：用于電子顯微鏡的亞20納米陰極發光納米探針

Nat. Nanotechnol.：用于電子顯微鏡的亞20納米陰極發光納米探針

電子顯微鏡對人類了解復雜的生物系統很有幫助。盡管電子顯微鏡揭示了具有納米級分辨率的細胞形態，但它并未提供有關不同類型蛋白質位置的信息。基于電子顯微鏡的生物成像技術能夠定位單個蛋白質并解決細胞超結構方面的蛋白質相互作用，這將為細胞分子生物學提供重要的認知。

在這篇文章中，崔屹教授團隊合成了鑭系元素摻雜的納米粒子，并測量了由給定的電子激發通量（陰極發光）產生的各個納米粒子的絕對光子發射速率。結果表明，納米粒子組成、合成方案和電子成像條件的優化可能導致亞20 nm納米標記，這將使單個生物分子在細胞環境中的信噪比高定位。在整體測量中，這些標記物展示了九種不同顏色的窄光譜，因此可以在多色電子顯微鏡模式下對生物分子進行成像。

文獻鏈接：Bright sub-20-nm cathodoluminescent nanoprobes for electron microscopy (Nat. Nanotechnol., 2019, DOI: 10.1038/s41565-019-0395-0)

8. Nat. Ener.：氟代原甲酸酯基電解質中形成的整體式固體電解質中間相可最大程度地減少鋰的消耗和粉化

Nat. Ener.：氟代原甲酸酯基電解質中形成的整體式固體電解質中間相可最大程度地減少鋰的消耗和粉化

鋰（Li）的粉化以及隨之而來的大體積膨脹是鋰金屬電池安全運行的最關鍵障礙之一。在這個工作中，崔屹教授團隊報道了一種使用基于氟代原甲酸酯溶劑的電解質來最大程度地減少鋰粉化的方法。這種電解質中形成的固體-電解質中間相（SEI）明顯表現出整體特征，這與廣泛報道的鑲嵌或多層SEI形成鮮明對比，后者不均勻并且可能導致不均勻的Li剝離/電鍍和快速的Li和電解質消耗。長期循環下，高度均質且無定形的SEI不僅可以防止樹枝狀Li的形成，還可以最大程度地減少Li的損失和體積膨脹。此外，這種新型的電解質顯著抑制了LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂陰極的相變（從層狀結構到巖鹽）并穩定了其結構。Li||NMC811高壓電池的測試顯示出長期的循環穩定性和高倍率性能，并減少了安全隱患。

文獻鏈接：Monolithic solid–electrolyte interphases formed in fluorinated orthoformate-based electrolytes minimize Li depletion and pulverization

(Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0464-5)

9. Nat. Commun.：鋰電池局部高溫引起的快速鋰金屬生長和電池短路

Nat. Commun.：鋰電池局部高溫引起的快速鋰金屬生長和電池短路

快速充電和高能量密度的電池由于發熱量高而引起了重大的安全隱患。了解局部高溫如何影響電池至關重要，但仍然具有挑戰性，這主要是由于很難以高空間分辨率探測電池內部溫度。

在這個工作中，崔屹教授團隊介紹了一種使用微拉曼光譜法感應和感測鋰電池內部局部高溫的方法。作者發現，由于局部增強的表面交換電流密度，與周圍的較低溫度區域相比，溫度升高可以誘導顯著的鋰金屬生長。更重要的是，局部高溫可能是導致電池內部短路的因素之一，這進一步增加了溫度不均的危害并升高了熱失控的風險。這項工作提供了有關電池內部溫度不均勻影響的重要見解，并有助于開發更安全的電池，熱管理方案和診斷工具。

文獻鏈接：Fast lithium growth and short circuit induced by localized-temperature hotspots in lithium batteries (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09924-1)

10. Nat. Ener.：快速充電電池材料的挑戰和機遇

Nat. Ener.：快速充電電池材料的挑戰和機遇

以15分鐘的充電時間為目標的超快速充電有望加速電動汽車在大眾市場的普及，可抑制溫室氣體排放，進而為各國提供更大的能源安全性。但是，要實現這一目標需要跨多個層次進行研究和開發，而電池技術是關鍵的技術障礙。

目前，在液體電解質中具有石墨陽極和過渡金屬氧化物陰極的高能鋰離子電池無法實現快速充電的目標，因此不會對電化學性能和安全性產生負面影響。在這個工作中，崔屹教授團隊從大眾運輸、電荷轉移和熱管理的角度討論了電池材料一級快速充電的挑戰和未來的研究方向。此外，作者重點介紹了先進的表征技術，以從根本上了解快速充電過程中電池的失效機理，從而為更合理的電池設計提供依據。

文獻鏈接：Challenges and opportunities towards fast-charging battery materials (Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0405-3)

11. Sci. Adv.：通過簡單的機械變形獲得具有中尺度骨架的復合鋰電極

Sci. Adv.：通過簡單的機械變形獲得具有中尺度骨架的復合鋰電極

鑒于二次電池的高比容量、低原子量和低陽極電勢，基于鋰（Li）金屬陽極的下一代二次電池可以比目前現有的商用鋰離子電池更好地存儲電化學能。然而，在循環過程中形成的樹枝狀鋰挑戰了實用鋰金屬電池的開發。鋰枝晶生長的后果包括由于強烈的副反應和固體電解質相（SEI）形成而導致的鋰枝晶急劇滲透、內部短路以及電化學性能差。已經提出并證明了許多策略來消除上述鋰陽極的固有問題。

有人提出了幾種將Li封裝的設計方案，許多其他研究小組也證明了宿主設計方案的進展。這些設計的示例包括定向成核、定向生長和最新的熔體注入方法。這些策略可以確保將Li適當地封裝在支架中，從而實現高電活性，改善的電化學性能以及最小的體積變化。然而，這些方法需要高成本和復雜的制造過程。

多步驟納米合成涉及以預存儲的金納米顆粒作為成核種子的引導成核。鋰熔體注入需要超過200°C的高溫和安全預防措施。這些技術中高度復雜的制造和加工需要在其實際應用中進一步發展，因此，迫切需要一種簡單而有效的方法來制造Li的主體。

在這個工作中，崔屹教授團隊證明了具有離子導電中尺度骨架的復合鋰金屬電極可以通過局部降低電流密度來提高電化學性能。另外，由于在復合電極的三維電活性表面上苔蘚鋰的側向沉積，大大降低了短路的可能性。而且，在剛性和穩定的支架的支撐下，電極的體積僅略有變化。因此，該中尺度復合電極可以在高達5mA/cm²的高面電流密度下以低極化穩定地循環200個循環。最吸引人的是，所提出的僅涉及簡單機械變形的制造工藝就具有可擴展性和成本效益，為開發高性能和長壽命的鋰陽極提供了新的策略。

文獻鏈接：Composite lithium electrode with mesoscale skeleton via simple mechanical deformation (Sci. Adv., 2019, DOI: 10.1126/sciadv.aau5655)

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