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「綜述」TiO2在光催化CO2還原中的應用知多少？（上）

來源：本站時間：2019-12-19 14:30:11 瀏覽：6631次

【引言】

近年來，由于化石燃料的大量消耗，大氣中CO₂含量的增加已經引發了嚴重的環境污染。在過去的35年間，由化石燃料燃燒所造成的年度CO₂排放量呈逐年增長的趨勢（圖1）。CO₂對于大氣中熱量的捕獲使得全球的氣溫隨之升高。因此，尋找一種可再生且環境友好的能源是擺在人類社會面前的緊迫任務。自從太陽能被認為是一種無排放的綠色能源以來，如何將太陽能轉化為有價值的太陽燃料吸引了研究者們大量的關注。

圖1 1980-2015年間CO₂排放量與全球氣溫變化的趨勢圖

在眾多選擇中，將CO₂光催化還原轉化為諸如CH₄、HCO₂H、CH₂O和CH₃OH等綠色太陽燃料被認為是一種極具前景的技術。自1979年Inoue等人的報道以來，不同種類的半導體，如TiO₂、CdS、Fe₂O₃、g-C₃N₄、Bi₂WO₆、Cu₂O等都被應用在了CO₂光催化還原的研究中。基于其高效的還原性能、低成本以及高度的穩定性，TiO₂作為最具潛力的光催化CO₂還原材料近年來研究頗多。

【光催化CO₂還原的反應機理】

光催化CO₂還原可以模擬自然界中的光合成系統，能將入射太陽光能轉換為太陽燃料，而無需其他高能輸入設備。因此，這一過程是用來合成有機燃料被廣泛研究的思路。一般來說，光催化CO₂共分為四個主要過程：CO₂的吸附、吸收入射光子能量產生電子-空穴對、電子-空穴對的分離及其在光催化材料表面的復合、CO₂的還原（圖2）。

圖2 光催化CO₂還原的反應機理

光催化反應開始于CO₂在材料表面的吸附，因此，提高TiO₂對于CO₂的吸附能力是其中的重要步驟。通過增大材料的比表面積和產生更多的表面反應活性位都可以達到這一目的。此外，將TiO₂表面堿性化也是一種行之有效的思路。當TiO₂吸收能量大于或等于禁帶寬度的入射光時，電子-空穴對隨之產生，所以縮小TiO₂的禁帶寬度則是另一種提高材料性能的方法。利用摻雜或者負載金屬顆粒可以產生更多的電子-空穴對促進反應的進行。在光催化反應的第三步中，通過引入金屬或者碳基材料可以有效的分離電子和空穴，使其充分參與到氧化還原反應中來。然而，CO₂分子十分穩定，所以只有電子有足夠的潛力參與到CO₂還原反應中來。因此，在TiO₂上的特定反應位點上積累足夠多的電子達到多電子轉移就極為重要。

【提高光催化CO₂還原性能的方法】

在目前的研究中，基于上述光催化反應的過程，人們主要使用摻雜、金屬沉積、堿性修飾、形成異質結以及碳基材料的負載五種方法提高TiO₂材料的性能。

圖3 提高光催化CO₂還原的方法機理

下期我們將帶來提高TiO₂材料性能的五種具體方法哦~

未完待續...

本文內容主要基于AppliedSurface Science 392 (2017) 658–686，文末會列出相關的文獻，感興趣的讀者可以自行下載查看。

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